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1. Energy Environ. Sci.: 受阻Lewis酸堿對助力高選擇性電催化N₂和CO₂轉化為尿素

8篇催化頂刊：EES、Small、Adv. Sci.、JMCA、Nano Energy、Chem. Eng. J.等最新成果

同時將N₂和CO₂電催化轉化為高附加值的尿素備受期待，但該反應面臨反應物分子缺乏化學吸附、活化和偶聯活性等限制。基于此，中國科學院過程工程研究所張光晉團隊在花狀硼酸鎳[Ni₃(BO₃)₂]中精確設計了獨特的受阻Lewis酸堿對(FLP)，其中表面羥基和相鄰Ni位分別用作Lewis堿和酸，以實現高效電催化N₂和CO₂轉化為尿素。

綜合研究證實，FLPs中的Lewis堿性和酸性位點通過軌道相互作用協同作用，靶向捕獲惰性CO₂和N₂。隨后，惰性氣體的成鍵軌道和反鍵軌道分別與Lewis酸的空軌道和Lewis堿的非成鍵軌道相互作用，通過FLPs實現分子活化。之后，*N=N*和CO中間體通過σ軌道羰基化策略進行電催化C-N偶聯以生成*NCON*前體。因此，Ni₃(BO₃)₂-150納米晶體在-0.5 V vs. RHE下的尿素產率最高，為9.70 mmol h^-1 g^-1，法拉第效率為20.36%。

實驗表征和理論模擬表明，FLPs中的不飽和Ni位和相鄰羥基不僅協同作用于惰性N₂和CO₂的靶向吸附，而且通過獨特的“供體接受”過程有效地激活反應物分子。更重要的是，退火處理后新出現的低自旋態Ni²⁺位點(LS t_2g⁶e_g²)通過“σ軌道羰基化”策略促進*N=N*和CO的自發耦合生成所需的*NCO*尿素前體。該工作為同時實現吸附、活化和活化尿素電合成過程中反應物分子的偶聯過程提供了新的見解。

Highly Selective Electroreduction N₂ and CO₂ to Urea over Artificial Frustrated Lewis Pairs. Energy & Environmental Science, 2021. DOI: 10.1039/D1EE02485J

2. Small: 小小“吃豆人”，擁有高性能：Ti-CoS_xHSS用于高效穩定電催化OER

過渡金屬硫化物(TMS)是具有良好性能的析氧反應(OER)電催化劑。開發新的策略來提高 TMS的電化學性能具有重要意義。近日，華東師范大學余承忠、劉超等制備了一種獨特的類似“吃豆人”的鈦摻雜硫化鈷中空超結構(Ti-CoS_xHSS)作為OER電催化劑，該催化劑具有優異的電催化OER性能。

研究人員通過使用NH₂-MIL-125@ZIF-67 MOF-MOF異質結構作為前體，通過順序硫化工藝合成了類似“吃豆人”的Ti摻雜CoS_x中空超結構。由于由互連的納米籠和摻雜Ti的CoS_x組成的復雜超結構，Ti-CoS_x空心超結構表現出增強的物質和電子轉移，并且擴大活性位點暴露，提高了催化劑的電化學活性和穩定性。

在1.0 M KOH溶液中，Ti-CoS_x HSS在10 mA cm^-2電流密度下的OER過電位為249 mV，Tafel斜率為45.5 mV dec^-1，性能與許多報道的金屬硫化物和鈦改性金屬氧化物/氫氧化物基電催化劑相當甚至更高。另外，Ti-CoS_x HSS在10 mA cm^-2電流密度下能個連續運行24個小時，僅有約5.8%的電流損失，遠小于RuO₂的33.4%的值。該工作提出了一種新的合成策略，為構建精心設計的具有復雜結構的MOF衍生物鋪平了道路。

A Pacman-Like Titanium-Doped Cobalt Sulfide Hollow Superstructure for Electrocatalytic Oxygen Evolution. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202103106

3. Adv. Sci.: 石墨炔誘導鐵空位用于高效氮轉化

在環境條件下電催化固氮為氨(ENFA)已成為Haber-Bosch工藝最有前途的替代方案，在電催化劑上構建空位缺陷已被證明能夠對N≡N活化以合成氨。然而，到目前為止，在可控制造用于高效ENFA 的陽離子空位方面仍然很少報道。基于此，中國科學院化學研究所李玉良、香港理工大學黃勃龍和山東大學薛玉瑞等報道了一種在石墨炔上制備富含鐵空位(V_Fe)的三氧化二鐵以形成異質結構(IVR-FO/GDY，質量負載：0.246 mg cm^-2)的簡便有效的方法，用于高效和高選擇性ENFA。

相關表征和實驗結果表明，由于GDY與Fe₃O₄之間的協同作用, 在IVR-FO/GDY晶體結構中可以產生大量Fe空位。該催化劑具有優異的催化活性，NH₃的生產速率達到127.92±9.11 μg h^-1 mgcat.^-1，FE為59.48±2.57％，遠遠超過了所有的先前報道的Fe基催化劑以及大多數其他類型的催化劑。因此，摻入GDY的催化劑具有實際應用前景。

密度泛函理論(DFT)計算表明，空位在電催化過程中在加速氮還原方面發揮了重要作用。Fe₃O₄中的界面耦合和空位顯著促進了催化劑中的電子轉移，從而有利于電催化的高效吸附/解吸，從而產生優異的ENFA性能。這項工作中提出的策略為設計和制造用于在環境條件下合成氨以及其他能量轉換反應的新型催化劑提供了新的見解。

Graphdiyne-Induced Iron Vacancy for Efficient Nitrogen Conversion. Advanced Science, 2021. DOI: 10.1002/advs.202102721

4. J. Mater. Chem. A: 改變自旋態，性能大提升：反鈣鈦礦氮化物用于高效析氧反應

高效且低成本的析氧反應(OER)電催化劑是電化學能量轉換和存儲技術的關鍵。然而，目前缺乏一種策略來指導具有功能可調性的具有成本效益的反鈣鈦礦氮化物的開發。近日，南京大學陳兆旭、閆世成等通過在Fe位點部分摻雜Ni來觸發Cu_0.5NFe_3.5中Fe³⁺從低自旋到高自旋的轉變，以重建原位電化學形成的FeNi(羥基)氫氧化物催化層的磁性，從而加速電催化OER。

磁性測試表明，Cu_0.5NFe₃Ni_0.5顯著加速原位氧化電化學形成的無定形FeNi(氧)氫氧化物氧化還原對、初始水氧化步驟以及隨后的水氧化。理論計算表明，由于動力學上有利的量子自旋(軌道)交換相互作用，高自旋Fe³⁺在鐵磁性Cu_0.5NFe₃Ni_0.5核上誘導形成順磁性FeNi(羥基)氫氧化物催化層以加速OER動力學。

具體而言，通過在反鈣鈦礦Cu_0.5NFe_3.5中摻雜Fe位點來調節Fe³⁺的自旋態躍遷可以優化電子構型并加強界面相互作用，以實現Cu_0.5NFe₃Ni_0.5和FeNiOOH之間的快速電子轉移，從而產生順磁性FeNiOOH以觸發低過電位的OER。因此Cu_0.5NFe₃Ni_0.5作為出色的OER電催化劑，在10 mA cm^-2電流密度下的過電位為244 mV，性能優于基準IrO₂催化劑。本工作的發現有望開啟設計理想的基于反鈣鈦礦的電催化劑的潛力，該電催化劑具有可調節的自旋狀態，用于能量轉換和存儲領域。

Spin Unlocking Oxygen Evolution Reaction on Antiperovskite Nitrides. Journal of Materials Chemistry A , 2021. DOI: 10.1039/d1ta07561f

5. Nano Energy: 銀耳狀MoS₂-AB/NF顆粒用于穩定全水解

電解水分解制氫技術是一種很有前景的可再生能源利用方法。因此，開發低成本、高活性的雙功能電極材料至關重要。近日，上海電力大學劉永生、周桃等通過一步溶劑熱反應在泡沫鎳基材上制備銀耳狀MoS₂-乙炔黑顆粒(MoS₂-AB/NF)，該催化劑在堿性介質中的過水電解中表現出優異的電催化性能。

優化后的MoS₂-AB (75)/NF對水分解顯示出出色的電催化性能。在1.0 M KOH溶液中，電流密度為10 mA cm^-2時，MoS₂-AB (75)/NF上的HER過電位和OER過電位分別為77 mV和248 mV，Tafel斜率分別為97.8 mV dec^-1和72.8 mV dec^-1。另外，該電催化劑在1.0 M KOH溶液中還具有優異的穩定性。MoS₂-AB (75)/NF在10 mA cm^-2的電流密度下連續運行15個小時，不論是HER還是OER，性能基本不變。

使用MoS₂-AB(75)/NF催化劑在1 M KOH中作為陽極和陰極電極組裝雙電極水分解電解槽，在沒有iR補償的條件下，僅需要1.51 V的小電池電壓就能產生10 mA cm^-2的電流密度。此外，該電解槽在12小時內保持非常穩定的電流密度，表明MoS₂-AB(75)/NF電催化劑在整個水分解過程中具有出色的長期耐久性。這項工作可能為設計自支撐雙功能電催化劑以實現高效的整體水分解反應提供新思路。

Self-Supported Tremella-Like MoS₂-AB Particles on Nickel Foam as Bifunctional Electrocatalysts for Overall Water Splitting. Nano Energy, 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106707

6. Appl. Catal. B.: 雙缺陷，雙功能！硫/氧雙缺陷MoS₂@TiO₂光催化廢水處理并回收氫能

同時回收氫能與降解難降解有機污染物是解決能源和環境問題的一種有吸引力的解決方案。而光催化是一種有前景的能源和環境應用技術。近日，中山大學李傳浩、耶魯大學Gary W.Brudvig等設計了一種由超薄MoS_2-x納米片修飾的具有氧空位的分級TiO₂微球的雙缺陷異質結(MoS_2-x@TiO₂-OV)，用于同時降解污染物和釋放氫氣。

MoS_2-x@TiO₂-OV表現出顯著增強的光催化活性，H₂析出速率為2985.16 μmol g^-1 h^-1。在處理模擬制藥廢水中，MoS_2-x@TiO₂-OV能夠凈化各種難降解污染物，在恩諾沙星降解過程中，H₂析出速率最高為41.59 μmol g^-1 h^-1。該催化劑在處理模擬焦化廢水時，H₂析出速率為102.72 μmol g^-1 h^-1，礦化率為50%。

EPR光譜和DFT計算表明，MoS_2-x@TiO₂-OV在水分解中優異的光催化性能和良好的穩定性可歸因于以下三個方面：1.OVs可以增強TiO₂ HM表面的催化氧化能力，從而有效去除污染物；2.具有大表面積的TiO₂ HM的3D結構可以有效減少2D MoS₂納米片的團聚和堆積；因此，超薄結構暴露出更多的活性硫位點以及MoS₂的邊緣形成；3.受益于富OVs的電子供體性質和S缺陷的電子受體性質的協同作用，這種雙缺陷結構可以促進光載流子分離、半導體-催化劑界面之間的電荷轉移，并實現最佳H⁺和MoS₂之間的親和力。

Photocatalytically Recovering Hydrogen Energy from Wastewater Treatment using MoS₂@TiO₂ with Sulfur/Oxygen Dual-Defect. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120878

7. Chem. Eng. J.: 混合氧化態Cu₂O納米線選擇性電催化還原硝酸鹽為N₂

選擇性電催化硝酸鹽還原反應(NO₃RR)生成N₂是一種很有前途的硝酸鹽處理技術。然而，缺乏高效電極仍然是實現目標的主要障礙。對于非貴金屬電極，氧原子在銅上的強吸附導致選擇性低，在長期運行過程中會導致亞硝酸鹽的積累。基于此，同濟大學王穎團隊報道了一種基于表面化學工程的具有混合氧化態的穩定的Cu₂O納米線(CuO/Cu₂O NWs)，用于高選擇性NO₃RR。

所制備的CuO包覆的Cu₂O納米線(CuO/Cu₂O NWs)，其中Cu具有可變的氧化態(I/II至0/I)并且能夠同時吸附氫/氧。活性位點生長在Cu/Cu₂O NW的一維(1D)電子通道結構上，并提供了異常高的NO₃^–去除率和N₂選擇性。原位紅外光譜電化學分析證實了氫和氧原子可以同時吸附在Cu/Cu₂O NW上。

Cu/Cu₂O NW上H₂的分裂和H*吸附能夠產生足夠的H*并限制H₂氣泡的負面影響。微分電化學質譜(DEMS)證實了在Cu/Cu₂O NW上生成N₂的選擇性超過99.8%。計算研究表明，活性Cu/Cu₂O NW降低了與硝酸鹽活化和N-N耦合相關的自由能變化。本文提出了基于硝酸鹽還原產生二氮的能量有利途徑，并闡明了這種選擇性二氮形成的起源。

Selective Electrocatalytic Reduction of Nitrate to Dinitrogen by Cu₂O Nanowires with Mixed Oxidation-State. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133495

8. Chem. Eng. J.: 非氧陰離子調節原位鈷基異質結用于催化堿性HER

清潔能源技術，尤其是在析氫反應(HER)需要更高效的鈷基催化劑。然而，需要有效的策略調節鈷基催化劑催化活性以推動HER的實際應用。近日，湖南大學Muhammad-Sadeeq Balogun (唐杰)、中山大學Yuwen Hu等報道了一種在具有成本效益的3D不銹鋼網狀基材上合成各種Co基異質結二維納米結構的非氧陰離子調節策略，用于在堿性介質中進行高效HER。

研究人員分別對CoO進行磷化、氮化和硫化以形成CoO-CoP(SSM/CoOP)、CoO-Co_xN(SSM/CoON)和CoO-CoS_x(SSM/CoOS)。CoOP具有優異的HER催化性能，SSM/CoOP在10 mA cm^-2的電流密度下顯示出31 mV的最低過電位，這不僅比其相應的氧化催化劑(SSM/Co₃O₄)和直接磷化催化劑(SSM/CoP)催化劑低，在動力學上也與基準Pt-C催化劑相當。

SSM/CoOP的優異性能可歸因于以下幾點：(i)來自SSM的Fe誘導CoO和CoP之間的強電子相互作用，以及(ii)一維納米線和二維納米片雙重納米結構，可以有效增加其活性面積和活性位點的暴露，從而提高催化活性。SSM/CoOP在10 mA cm^-2時表現出268 mV的OER過電位。組裝后的SSM/CoOP//CoOP僅需要1.57 V的總電壓即可達到10 mA cm^-2的電流密度。更重要的是，無氧策略還可以有效地擴展到SSM/CoON和SSM/CoOS。這個概念是通用的，可以應用于其他過渡金屬基電催化劑。

Non-Oxygen Anion-Regulated In situ Cobalt based Heterojunctions for Active Alkaline Hydrogen Evolution Catalysis. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133514

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