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釕（Ru）納米顆粒表面電荷重分布，對電催化析氫反應（HER）活性有顯著影響。基于此，中國科學技術大學吳宇恩教授和深圳大學余振強副教授（共同通訊作者）等人報道了通過一步熱解法成功制備了雙原子調諧RuBi SAA/Bi@OG納米結，其以Bi-O單點摻雜石墨烯支撐RuBi單原子合金納米顆粒。

測試發現，RuBi SAA/Bi@OG表現出優異的堿性HER活性。在過電位為150 mV時，其質量活度可達65000 mA mg^-1，是商用Pt/C的72.2倍。

通過DFT計算，作者研究了RuBi SAA/Bi@OG在堿性介質中增強的HER性能。通過Bader電荷分析發現，約2.19個電子從Ru₁₃轉移到O摻雜石墨烯載體上，但在石墨烯載體上引入Bi-O單位后，約1.28個電子從Ru₁₃轉移到周圍的石墨烯載體上。

進一步用Bi單原子取代Ru₁₃團簇中的一個Ru原子，轉移電子進一步減少到0.95。因此，Ru納米顆粒在Ru₁₃/O₆G、Ru₁₃/Bi₁@O₆G和Ru₁₂Bi₁/Bi₁@O₆G納米結中的電荷分布明顯不同。

通過DFT計算，確了認Ru為活性區。隨著Bi單原子依次引入到O摻雜石墨烯載體和Ru₁₃納米團簇中，Ru₁₃/O₆G、Ru₁₃/Bi₁@O₆G和Ru₁₂Bi₁/Bi₁@O₆G中Ru團簇的平均?G_H*（-0.69 eV）顯著下降至-0.37 eV，其中Ru₁₂Bi₁/Bi₁@O₆G相對于Ru₁₃/O₆G和Ru₁₃/Bi₁@O₆G具有最優的平均?G_H*（-0.37 eV）。

從理論上講，Ru₁₂Bi₁/Bi₁@O₆G納米結在所有模型中因其最佳的?G_H*而具有最高效的HER過程，HER過程的優先級順序為Ru₁₂Bi₁/Bi₁@O₆G > Ru₁₃/Bi₁@O₆G > Ru₁₃/O₆G。計算結果表明，合金Bi單原子和相鄰Bi-O單位結構具有協同能力，通過調節石墨烯負載的Ru₁₃納米團簇的電荷再分配，提高RuBi SAA/Bi@OG在堿性介質中的HER性能。

A Double Atomic-Tuned RuBi SAA/Bi@OG Nanostructure with Optimum Charge Redistribution for Efficient Hydrogen Evolution. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202300879.

https://doi.org/10.1002/anie.202300879.

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