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基于聚合物電解質(zhì)的固態(tài)鋰金屬電池在面對(duì)傳統(tǒng)鋰離子電池遇到的能量密度和安全問題時(shí)最有前景。使用兩種不同的聚合物，一種用于正極，另一種用作電解質(zhì)，帶來了足夠的能隙和化學(xué)穩(wěn)定性，從而允許與正極和鋰金屬負(fù)極相容，可實(shí)現(xiàn)對(duì)高性能電池。

西班牙可替代能源合作研究中心（CIC energiGUNE）Pedro López-Aranguren等揭示了兩種不同的雙離子導(dǎo)電聚合物電解質(zhì)之間發(fā)生的鋰鹽互擴(kuò)散現(xiàn)象，該電解質(zhì)由雙（三氟甲磺酰基）亞胺鋰]（LiTFSI）、聚（環(huán)氧乙烷）（PEO）和聚（碳酸丙烯酯）（PPC）組成。

圖1 該工作中研究的兩種配置的方案

其中，PPC由于其在氧化電位下的電化學(xué)穩(wěn)定性而被用作正極電解質(zhì)；而PEO作為固態(tài)電解質(zhì)，提供高離子導(dǎo)電性和抗鋰穩(wěn)定性。

研究顯示，由于LiTFSI容易遷移到更具溶解性的PEO中，將這些聚合物組合在同一裝置中時(shí)會(huì)發(fā)生陰離子相互擴(kuò)散現(xiàn)象，從而導(dǎo)致電池在幾個(gè)循環(huán)內(nèi)失效。而采用鋰聚[（4-苯乙烯磺酰基）（三氟甲磺酰基）酰亞胺]（LiPSTFSI）代替 LiTFSI后，由于其陰離子被固定在聚合物主鏈上，可以避免聚合物相之間的鹽遷移。

圖2 聚合物相間Li⁺遷移的研究

因此，采用LiTFSI的LiFePO₄基固態(tài)鋰金屬電池在初始幾個(gè)循環(huán)內(nèi)失效，而使用LiPSTFSI的電池顯示出優(yōu)異的循環(huán)性能，在C/10下循環(huán)120次后容量保持率超過80%，庫侖效率約為100%。

該工作為合理設(shè)計(jì)包括雙層聚合物電解質(zhì)（DLPEs）在內(nèi)的固態(tài)鋰金屬電池鋪平了道路，突出了聚合物和導(dǎo)電鹽選擇的相關(guān)性。

圖3 DLPEs的長(zhǎng)期電化學(xué)性能

Enabling double-layer polymer electrolyte batteries: overcoming the Li-salt interdiffusion. Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.11.052

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EnSM：克服鋰鹽相互擴(kuò)散使雙層聚合物電解質(zhì)電池成為可能

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