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由于其最高的理論比容量和最低的電化學電位，鋰金屬負極在實現高能量密度可充電電池方面顯示出巨大的希望。然而，枝晶生長和循環時大量死鋰的形成嚴重阻礙了大容量、高能量密度的鋰金屬電池技術的實現。

在此，西安交通大學宋江選教授等人通過自由基聚合設計了一種自適應靜電聚合物（聚（1-芐基-3-乙烯基咪唑），PBM）界面，用于調節無枝晶鋰金屬電池的鋰沉積。

通過掃描電化學顯微鏡（SECM）表征和有限元法（FEM）模擬，作者發現陽離子PBM中間層可以自適應調節鋰/電解液界面附近的表面電流密度以使電流密度和鋰離子分布均勻，從而在苛刻條件（8.75 μL mAh^-1的稀電解液，>4 mAh cm^-2的高面積容量）下實現無枝晶鋰沉積。更重要的是，與標準氫電極相比，受束縛的苯基通過降低還原位點的Hirshfeld電荷使PBM具有-3.7 V的低還原電位。此外，PBM聚合物的柔韌性（楊氏模量為0.76 GPa）可適應鋰金屬在重復電鍍/剝離過程中的體積變化。

圖1. 有/沒有PBM的Li|Cu電池的電化學性能

因此，電化學測試表明，Li|PBM@Cu電池在2 mAh cm^-2下表現出高達500圈的長期循環穩定性和99.33%的高平均CE。即使在8 mAh cm^-2的較高沉積容量和 8.75 μL mAh^-1的較低E/C比下，其仍然在100個循環內保持了99.38%的高平均 CE。此外，PBM@Li|NCM811紐扣全電池在0.1~ 2 C的范圍內提供比Li|NCM811 電池（4~1.25 mAh cm^-2）更高的放電容量（4~2.75 mAh cm^-2）。進一步，作者將 PBM@Li負極應用于高容量軟包電池以驗證其實用性。

值得注意的是，5.1 Ah PBM@Li|NCM811軟包電池在現實條件（電解液質量/容量比≈2.5 g Ah^-1，高面積容量5.7 mAh cm^-2，高電流密度2.7 mA cm^-2）下表現出良好的循環穩定性（0.011%衰減/循環）和高能量密度（418.7 Wh kg^-1）。總之，這項工作為高能量密度可充電電池的實際應用開辟了一條有希望的途徑。

圖2. PBM@Li|NCM811軟包電池的性能

Constructing Self-Adapting Electrostatic Interface on Lithium Metal Anode for Stable 400 Wh kg^-1 Pouch Cells, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200568

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西交宋江選AEM: 在鋰負極構建自適應靜電界面實現400 Wh/kg軟包電池！

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