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Lynden A. Archer/陸盈盈Science子刊: 動態(tài)界面介導(dǎo)組裝實(shí)現(xiàn)深度循環(huán)金屬電池

基于地球上豐富的多價金屬的二次電池為高能量密度和潛在的低成本電力存儲提供了有希望的途徑。電池充電過程中由無序金屬結(jié)晶引起的負(fù)極可逆性差仍然是深度循環(huán)金屬電池實(shí)際應(yīng)用的一個基本的、百年歷史的挑戰(zhàn)。

在此，美國康奈爾大學(xué)Lynden A. Archer教授及浙江大學(xué)陸盈盈研究員等人通過動態(tài)吸附在包含石墨化C₃N₄（gC₃N₄）納米片的簡單膠體電解液中形成的人工中間相，可以實(shí)現(xiàn)致密且垂直排列的Zn電沉積。

gC₃N₄納米片與六方密堆積 (HCP) Zn的晶體學(xué)高度匹配，且在沉積/剝離過程中動態(tài)吸附/解吸在 (0002) Zn 面上。原位定量實(shí)驗(yàn)表明，有序的鋅沉積導(dǎo)致每個循環(huán)期間鋅的消耗顯著減少，且降低了副產(chǎn)物的積累。

圖1. 在電場下形成定向的界面相和Zn電沉積物

因此，以鋅負(fù)極為例，在深度循環(huán)條件（6~20 mAh cm^-2）下，通過人工中間相的動態(tài)調(diào)節(jié)可以實(shí)現(xiàn)異常可逆的鋅沉積/剝離（CE>99.8%），吸附在選擇性面上的人工界面相可以促進(jìn)共面堆疊的鋅電沉積并阻礙與電解液相關(guān)的界面副反應(yīng)。

此外，通過動態(tài)界面調(diào)節(jié)的全電池可以實(shí)現(xiàn)大約普通鋅金屬全電池13倍的循環(huán)壽命（400 次循環(huán)）和連續(xù)運(yùn)行時間（1100 小時）。動態(tài)界面介導(dǎo)的鋅負(fù)極的循環(huán)后表征表明，全電池優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性可歸因于垂直排列的電沉積物上的高效和有序剝離模式。

更重要的是，提出的動態(tài)界面概念還可以擴(kuò)展到在多價金屬電池中實(shí)現(xiàn)密集組裝的鎂（CE>98.6%）和鋁電沉積（CE>98.74%），這為深循環(huán)金屬電池的發(fā)展提供了一條全新的途徑。

圖2. 動態(tài)界面介導(dǎo)的鋅負(fù)極循環(huán)

圖3. 由動態(tài)界面介導(dǎo)的實(shí)用鋅金屬電池的電化學(xué)性能

Dynamic interphase–mediated assembly for deep cycling metal batteries, Science Advances 2021. DOI: 10.1126/sciadv.abl3752

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