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由于緩慢的析氧反應（OER），水電解制氫的廣泛應用受到其高電壓需求和低能量轉換效率的限制。基于此，美國辛辛那提大學孫宇杰教授和加州大學河濱分校De-en Jiang（共同通訊作者）等人報道了一種Cu₃Ag₇電催化劑。

作者以Cu₃Ag₇和Ni₃N/Ni作為陽極和陰極電催化劑構建了一種新型廉價的電催化體系，在堿性條件下驅動甲醛氧化反應（FOR）和析氫反應（HER），能以200%的法拉第效率產生H₂，并在電池電壓僅為0.22 V和0.60 V時分別達到100和500 mA/cm²的工業相關電流密度。

在電流密度為100 mA cm^?2和500 mA cm^?2時，該催化體系生產H₂的雙電極電解槽的能量消耗分別僅為0.30和0.70 kWh/m³ H₂，遠低于整體水裂解電解的理論能量需求（2.93 kWh/1 m³ H₂）。

通過DFT計算，作者研究了電催化HCHO氧化過程中關鍵步驟的結構和能量學。通過C-H裂解脫氫生成HCOOH*和H*生成了H₂C(OH)O*中間體，是關鍵步驟。

首先，作者比較了H₂C(OH)O*中間體的相對吸附能：在Cu₃Ag₇上的吸附最優，O基團錨定在Cu₂Ag₁的空心位點上；H₂COH基團相對于Cu₂Ag₁位點的明顯交錯構象，不同于Cu(111)和Ag(111)上更多的重疊構象。

對H₂C(OH)O*在Cu₂Ag₁位點上的錨定O族的投射態密度的分析表明，在-1.5至-1.0 eV之間存在O 2p態與Cu 3d態以及在-6至-5和-4至-3 eV之間存在Ag 4d態的強烈軌道混合。

換言之，雙金屬表面分離的兩個d帶的存在為吸附和穩定H₂C(OH)O*中間體提供了更大的靈活性。實際上，從交錯吸附構象來看，Cu₃Ag₇上的C-H裂解更加容易。

在C-H裂解后，兩個H*在Cu₃Ag₇上形成H₂也很容易：能壘為0.66 eV，鑒于熵的影響，能壘將進一步降低。為完成反應，HCOOH*將從表面解吸，然后在溶液中脫質子生成甲酸鹽。

Dual hydrogen production from electrocatalytic water reduction coupled with formaldehyde oxidation via a copper-silver electrocatalyst. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-36142-7.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-36142-7.

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Nature子刊：Cu-Ag催化劑電催化水還原和甲醛氧化雙重制氫

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