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川大郭孝東/吳振國AFM：高強度核、高孔隙率殼的核殼梯度多孔硅負極

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川大郭孝東/吳振國AFM：高強度核、高孔隙率殼的核殼梯度多孔硅負極

應力失效和固態電解質界面（SEI）的持續生長是導致硅負極鋰離子電池失效的主要因素。傳統的多孔結構通常會導致Si材料的強度和振實密度降低。由于Si的高熔點和化學穩定性，制備其多孔結構的方法有限。
四川大學郭孝東、吳振國等提出了一種制備具有高強度核和高孔隙率殼的核殼梯度多孔Si的方法。

川大郭孝東/吳振國AFM：高強度核、高孔隙率殼的核殼梯度多孔硅負極

圖1. 材料制備
具體的制備工藝是在Mg2Si合金顆粒表面引入十六烷基三甲基溴化銨（CTAB）并用SiO2包覆。CTAB在加熱過程中首先分解蒸發，然后Mg向外遷移并與SiO2反應生成Si和MgO，最后利用鹽酸蝕刻。核殼梯度多孔結構具有三個吸引人的特點：
i)殼層的多孔體系為鋰嵌入過程中Si的體積膨脹提供了足夠的空間，保證了SEI膜的穩定存在；
ii) 殼層中孔隙率更顯著的梯度孔結構有效提高了顆粒內Li+的傳輸效率；
iii)在充放電過程中，顆粒的核受到巨大的應力變化，而核的致密高強度結構提供了整體顆粒設計的穩定性。

川大郭孝東/吳振國AFM：高強度核、高孔隙率殼的核殼梯度多孔硅負極

圖2. 不同Si負極的形貌及結構表征
實驗顯示，具有核殼梯度多孔結構的Si負極材料表現出1 A g-1下循環100次后2127 mAh g-1 (1488 mAh cm-3)的放電容量、2 A g-1下循環500次后超過1059 mAh g-1的循環穩定性，以及4 A g-1下1916 mAh g-1的倍率容量。
這些結果表明，核殼梯度多孔結構提供了一種新的研究策略來解決充放電過程中硅基負極材料的應力斷裂和連續SEI增長。

川大郭孝東/吳振國AFM：高強度核、高孔隙率殼的核殼梯度多孔硅負極

圖3. 核殼梯度多孔結構Si負極的電化學性能
A Unique Structure of Highly Stable Interphase and Self-Consistent Stress Distribution Radial-Gradient Porous for Silicon Anode. Advanced Functional Materials ( IF 18.808 ) Pub Date : 2021-12-14 , DOI: 10.1002/adfm.202107897

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