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揭示多位點的多氧化還原機理對催化水的氧化具有重要的指示意義。然而，理解工作催化劑析氧反應(OER)循環中多個步驟的順序動力學是一個非常重要但具有挑戰性的問題。基于此，中科院大連化物所李燦和王秀麗等利用準原位瞬態吸收(TA)光譜和典型的光敏化策略，以Co₃O₄納米粒子為模型催化劑，成功地解決了OER催化循環中水氧化的多活性中心順序氧化動力學問題。

具體而言，研究人員選擇[Ru(bpy)₃]²⁺-S₂O₈^2?-Co₃O₄光催化體系進行研究。其中，尖晶石Co₃O₄納米粒子作為OER催化劑，[Ru(bpy)₃]²⁺作為染料敏化劑，Na₂S₂O₈作為電子受體。

該系統中的水氧化過程為：[Ru(bpy)₃]²⁺首先被410 nm脈沖激光激發并隨后被Na₂S₂O₈氧化成[Ru(bpy)₃]³⁺，然后Co₃O₄被[Ru(bpy)₃]³⁺氧化以用于氧化水。由于光激發[Ru(bpy)₃]²⁺和形成[Ru(bpy)₃]³⁺反應過程的時間尺度(μs到s)在幾微秒內完成，這種光催化[Ru(bpy)₃]²⁺-S₂O₈^2?-Co₃O₄體系確保了水氧化動力學可以被單獨研究。

在準原位條件下，用Co中間體在850 nm處的TA動力學揭示了Co₃O₄在OER催化循環中的順序氧化過程。表面S_Co2+和S_Co3+中心都實現了Co₃O₄表面水氧化的順序元素價變化步驟：價態變化從S_Co2+快速氧化(速率常數:1.36×10³s^?1)開始，形成Co³⁺中間體并啟動水氧化催化循環；然后Co³⁺中間體和表面S_Co3+以相同的動力學(速率常數: 1.29 s^?1)進一步氧化成Co⁴⁺中間體，隨后通過Co⁴⁺消耗反應(速率常數: 0.14 s^?1)進行氧析出。Co³⁺/Co⁴⁺相同的氧化動力學表明了尖晶石Co₃O₄在OER過程中的結構變化和電子離域，說明了多Co活性中心對水氧化的關鍵作用。

此外，在連續動力學(Co²⁺→Co³⁺→Co⁴⁺)中，Co³⁺和Co⁴⁺中間體均表現出快速氧化和緩慢消耗的特點，表明Co⁴⁺中間體在OER過程中起決定性作用，并導致整體OER動力學緩慢。綜上，順序氧化動力學加深了對多活性中心多氧化還原動力學及其對水氧化重要影響的認識，這有助于了解水氧化機理和設計非均相OER催化劑。

Unraveling Sequential Oxidation Kinetics and Determining Roles of Multi-Cobalt Active Sites on Co₃O₄ Catalyst for Water Oxidation. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c11508

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JACS：揭示Co3O4上水氧化順序氧化動力學及多Co活性中心的作用

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