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?上硅所ACS Catalysis: W18O49相變?cè)鰪?qiáng)溢出效應(yīng)，有效促進(jìn)氫氧化反應(yīng)

氫溢出被認(rèn)為是氫氧化反應(yīng)(HOR)中最重要的影響之一，其中氫分子首先被吸附和解離，在金屬表面形成H*物種，然后擴(kuò)散到載體表面，在那里氫分子不能被解離。這種現(xiàn)象有助于通過(guò)協(xié)同金屬和基質(zhì)的優(yōu)勢(shì)來(lái)區(qū)分氫吸附和解吸，以及減少貴金屬的使用量。然而，因?yàn)槿狈煽氐暮铣煞椒ǎ瑢?duì)氫溢出機(jī)制的全面和深入的理解仍然存在爭(zhēng)議。

基于此，中科院上海硅酸鹽研究所崔香枝和Tian Han等利用熱還原法制備了Ni單原子修飾的W₁₈O₄₉(WO_2.72)納米球，并用所得的Ni-WO_2.72-T (1.20 wt% Ni)作為探針催化劑研究了其氫溢出效應(yīng)。

電化學(xué)性能測(cè)試結(jié)果顯示，Ni-WO_2.72-T和WO_2.72催化劑在氫飽和條件下的HOR電流密度比在氮飽和條件下的HOR電流密度高得多，這表明陽(yáng)極電流確實(shí)是由氫氧化產(chǎn)生的。Ni-WO_2.72-T的HOR峰電流密度為4.2 mA cm^?2，高于純WO_2.72(2.7 mA cm^?2)，表明引入Ni后HOR催化活性大大提高。

此外，Ni-WO_2.72-T的HOR電流密度在50000次循環(huán)后僅顯示2.3%的衰減，并且其在1000 ppm CO/H₂氣體中的峰值電流密度也沒(méi)有明顯的衰減。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，有利的氫還原性能和抗CO中毒性能可歸因于以下效應(yīng)：

1.從鎳單原子到WO_2.72載體的電子轉(zhuǎn)移導(dǎo)致正電荷中心鎳上的氫氣活化；

2.WO_2.72和H_XWO_2.72之間的可逆相變促進(jìn)了H*從Ni向WO_2.72的轉(zhuǎn)移；

3.在氫氧化反應(yīng)過(guò)程中，WO_2.72表面形成大量的羥基，這些羥基能夠與被吸附的CO快速反應(yīng)，使活性中心重新暴露，從而增強(qiáng)抗CO中毒的能力；

4.Ni-WO_2.72-T對(duì)H*中間體的解離起促進(jìn)作用，提高了HOR性能。綜上，該項(xiàng)工作通過(guò)對(duì)WO_2.72的可逆相變研究，驗(yàn)證了HOR過(guò)程中的氫溢出效應(yīng)，從而為新型催化劑的設(shè)計(jì)提供了理論基礎(chǔ)。

Strengthening the Hydrogen Spillover Effect via the Phase Transformation of W18O49 for Boosted Hydrogen Oxidation Reaction. ACS Catalysis, 2023. DOI: 10.1021/acscatal.2c04174

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