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張山青/林展NML: 環(huán)己烷十二醇添加劑實現(xiàn)穩(wěn)定高性能的鋅負(fù)極！

水系鋅離子電池（AZIBs）具有不易燃、低成本和可持續(xù)的特點(diǎn)，是最有前途的電化學(xué)儲能裝置之一。然而，AZIBs存在諸多挑戰(zhàn)，包括在充放電過程中的枝晶生長、析氫、腐蝕和鋅負(fù)極的鈍化，因此必須克服上述挑戰(zhàn)才能實現(xiàn)其實際應(yīng)用。

在此，澳大利亞格里菲斯大學(xué)張山青教授、廣東工業(yè)大學(xué)林展教授等人報道了將一種具有多羥基基團(tuán)的有機(jī)小分子，即環(huán)己烷十二醇（CHD，CAS號：54890-03-8）用作水系ZnSO₄電解液的添加劑，從而有效地穩(wěn)定AZIBs中的Zn負(fù)極。

作者預(yù)計CHD可用于實現(xiàn)以下兩個目的：首先，CHD可以與水合Zn(H₂O)₆²⁺結(jié)構(gòu)發(fā)生反應(yīng)形成新的水合絡(luò)離子，主要是[Zn(H₂O)_m (CHD)]²⁺，從而促進(jìn)電化學(xué)鍍鋅過程中的快速去溶劑化和成核；

其次，CHD可以很容易地吸附在Zn負(fù)極上并形成保護(hù)層，這不僅有利于[Zn(H₂O)_m (CHD)]²⁺的均勻高效吸附和同時進(jìn)行的電化學(xué)電鍍過程，而且防止了HER反應(yīng)的發(fā)生和鈍化層的形成。接下來，作者通過實驗和DFT理論計算驗證了所提出的CHD工作機(jī)制。

圖1. CHD在電極/電解液界面上的工作機(jī)制

電化學(xué)測試結(jié)果表明，在0.1 mg mL^-1CHD的極低濃度和1 mAh cm^-2的固定電鍍?nèi)萘肯拢琙n|Zn對稱電池在2 mA cm^-2時的可逆鋅電鍍/剝離可長達(dá)2200小時, 在 5 mA cm^-2時為1000小時，在10 mA cm^-2時為650小時。

此外，使用CHD添加劑的Zn|V₂O₅全電池在?~?5 mg cm^-2的高質(zhì)量負(fù)載、2.0 A g^-1下2000次循環(huán)后可實現(xiàn)175 mAh g^-1的高比容量，每循環(huán)容量衰減低至0.004%。而不使用CHD添加劑的Zn|V₂O₅全電池在2000次循環(huán)后僅保持54 mAh g^-1的低比容量，每循環(huán)容量衰減高達(dá)0.03%。

因此，Zn|V₂O₅全電池在實際運(yùn)行條件下如此顯著的長循環(huán)壽命和容量性能使AZIBs取得了新突破，證明了CHD添加劑對提高AZIBs性能的顯著影響。

圖2. Zn|V₂O₅全電池的電化學(xué)性能

Cyclohexanedodecol-Assisted Interfacial Engineering for Robust and High-Performance Zinc Metal Anode, Nano-Micro Letters 2022. DOI: 10.1007/s40820-022-00846-0

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