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李寶華/秦顯營Nano Lett.: 實現(xiàn)優(yōu)先鋰沉積的浮動主體的梯度結構設計

鋰金屬負極因具有超高理論比能量容量（3860 mAh g^-1）和低電位（-3.04 V）而引起廣泛關注，然而其實際應用仍然受到枝晶生長和無限體積波動的阻礙。構建人工SEI和設計3D基底作為鋰負極主體是提高電池穩(wěn)定性的有效策略。

在此，清華大學深圳研究生院李寶華教授、秦顯營等人提出了一種帶有人工SEI 的梯度主體（LGH-AS）用于穩(wěn)定Li金屬負極，由底部rGO層、SiO₂中間層及頂部rGO/PVDF-HFP層組成。

其中，底部的rGO層可以增強SiO₂顆粒的附著力并從銅箔傳導電子。單分散的SiO₂中間層不僅作為親鋰組分誘導鋰成核和電鍍，而且可以防止底部rGO層和上部rGO膜接觸和交聯(lián)，形成電子通路和可漂浮的鋰存儲空間。

頂部完整且致密的rGO薄膜賦予足夠的機械強度來抑制鋰枝晶和極好的平坦度以構建平坦且相對致密的人造SEI。此外，涂覆在頂部rGO膜上的PVDF-HFP層使整個電極表面保持絕緣，從而在SiO₂中間層中引導Li電鍍。這種致密的頂部rGO/PVDF-HFP層也可用于限制電解液滲透且實現(xiàn)快速離子傳輸，從而使鋰離子通量分布均勻。

圖1. LGH-AS電極的制備和表征

因此，設計合理的新型LGH-AS電極可以消除Li枝晶，實現(xiàn)擇優(yōu)Li沉積并能在高沉積容量下承受反復鍍鋰/剝離過程中電極體積的變化。當電流密度為0.5 mA cm^-2時，Li負極在275次循環(huán)中的平均庫倫效率（CE）為98.13%，面容量為0.5 mAh cm^-2；在5 mAh cm^-2的大容量下，60次循環(huán)的平均CE為99.14%。

此外，基于LGH-AS電極的全電池可在300次循環(huán)中提供99.87%的平均CE，容量保持率為90.22%，并在貧電解液條件下成功運行。這項工作為實現(xiàn)選擇性有序、無枝晶的Li沉積和高度可逆的鋰電鍍/剝離工藝提供了一種很有前途的策略。

圖2. 基于Cu、AS、LGH和LGH-AS電極的全電池的電化學性能

Gradient Structure Design of a Floatable Host for Preferential Lithium Deposition, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03207

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