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精確的配位環境操縱和界面電子再分配是調節電子構型和中間體吸附行為的重要策略，而由于缺乏催化劑平臺，復雜的協同效應尚未實現。

基于此，河北工業大學張魯華副教授，于豐收副教授（共同通訊作者）等人報道了一種具有可調節配位環境的單銅位點（CuN₄或CuS₁N₃）和易于修飾的銅團簇（Cu_x）的原子級催化劑，用于高效催化電化學氧還原反應（ORR）。

理論分析表明，不對稱配位環境和Cu_x引起的單銅位點的電荷重新分布和d帶中心上移有效地增強了*OOH中間體吸附。中間體吸附的調制使與不含S原子或Cu_x的催化劑相比，CuS₁N₃/Cu_x具有更好的ORR性能。

此外，由配位環境和界面相互作用調節的單銅位點的*OOH吸附能和d帶中心與催化電位（如半波電位）和反應動力學（如ORR的Tafel斜率）呈線性相關，表明中間吸附強度和d帶中心作為催化性能的指標具有很強的適用性。

本文為電子構型和中間體吸附行為提供了一種全面的調控策略，并可推廣到其他質子耦合電子轉移反應中。

Electronic States Regulation Induced by the Synergistic Effect of Cu Clusters and Cu-S₁N₃ Sites Boosting Electrocatalytic Performance. Adv. Funct. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adfm.202214425.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202214425.

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