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夏杰祥/狄俊Appl. Catal. B.: Bi2Sn2O7量子點中氧空位促進高效光催化氮還原

構建高效的納米材料以在不犧牲試劑或額外光敏劑的情況下實現氮還原仍然具有挑戰性。

江蘇大學夏杰祥和南洋理工大學狄俊等首次報道了一種Bi₂Sn₂O₇量子點，其能夠在純水中進行高效光催化固氮。

作者通過將Bi₂Sn₂O₇的尺寸減小到量子點，可以將豐富的氧空位引入到Bi₂Sn₂O₇中，從而提高光生電荷分離和N₂的有效吸附。

同時，氧空位的存在有利于周圍作為活性位點的Bi原子暴露，導致更多低配位的活性Bi原子與反應中間體鍵合。因此，在Bi₂Sn₂O₇QD中可以實現優化的分子氮活化和有效的電荷分離，使其光催化固氮性能得到極大改善。

DFT計算表明，N₂在Bi位點上被激活后，化學鍵顯著減弱，N-N鍵長延長至1.22 ?。同時，新的Bi-N鍵形成，鍵長為2.49 ?。從*NNH₃到*N的大部分后續質子化步驟都是放熱，最終產品NH₃的解吸也比較優異。

Bader電荷分析表明氧空位導致Bi上的原子電荷不那么正，從+1.87|e|到+1.33|e|。Bi上更多的價電子促進了惰性氮和活性位點之間的相互作用。Bi₂Sn₂O₇ QDs催化劑在光照下表現出很高的活性，在沒有任何犧牲劑的情況下，氨產率達到334.8 μmol g^-1 h^-1。

Oxygen vacancies in Bi₂Sn₂O₇ quantum dots to trigger efficient photocatalytic nitrogen reduction. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120680

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