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以可再生電力為能源輸入的電化學(xué)碳捕獲技術(shù)，在碳管理方面很有前景，但仍然存在捕獲率低、氧敏感性低或系統(tǒng)復(fù)雜性低等問(wèn)題。

在此，來(lái)自美國(guó)萊斯大學(xué)的汪淏田等研究者展示了一個(gè)連續(xù)的電化學(xué)碳捕獲設(shè)計(jì)，通過(guò)耦合氧/水(O₂/H₂O)氧化還原偶聯(lián)與模塊化固體電解質(zhì)反應(yīng)器。相關(guān)論文以題為“Continuous carbon capture in an electrochemical solid-electrolyte reactor”于2023年06月28日發(fā)表在Nature上。

從各種稀釋來(lái)源(如工業(yè)廢氣到大氣)捕獲二氧化碳，在全球二氧化碳排放管理以及促進(jìn)下游二氧化碳儲(chǔ)存和利用方面，發(fā)揮著越來(lái)越重要的作用。

現(xiàn)有的碳捕獲技術(shù)(如胺洗脫和Ca(OH)₂/CaCO₃/CaO+CO₂循環(huán)過(guò)程)，通常依賴于能源密集型和集中式熱循環(huán)過(guò)程，其中需要較高的溫度(如CaCO₃分解時(shí)的900°C)來(lái)釋放吸收的CO₂。

其他使用具有高孔隙率和表面積的固體吸附劑的碳捕獲方法，如金屬有機(jī)框架(Metal-Organic Frameworks，簡(jiǎn)稱MOFs)，顯示出有前景的捕獲能力，但循環(huán)穩(wěn)定性較差，特別是在暴露在濕度條件下時(shí)。

盡管由于其高能效、分散操作、環(huán)境反應(yīng)條件以及可使用可再生電力的能力，電化學(xué)碳捕獲方法因其吸引力而受到關(guān)注，但在廣泛實(shí)施之前仍必須解決重大挑戰(zhàn)。

總體而言，電化學(xué)碳捕獲依賴于氧化還原活性載體或pH搖擺，來(lái)吸收和釋放CO₂。氧化還原活性載體，如醌類化合物，由于其在還原和氧化狀態(tài)下結(jié)合和釋放CO₂分子時(shí)，涉及的便利反應(yīng)動(dòng)力學(xué)而具有高能效。

然而，它們實(shí)際應(yīng)用仍受低捕獲速率(通常<10 mA cm^?2)和對(duì)大多數(shù)CO₂來(lái)源中存在的O₂氣體的敏感性的限制。另一方面，使用鹽或水電解分離堿性和酸性溶液，以進(jìn)行CO₂吸收并隨后酸化以釋放CO₂的pH搖擺方法已被報(bào)道對(duì)O₂不敏感，可以提供更大的電流(約100mA cm^?2)。

然而，將電解過(guò)程與CO₂吸收過(guò)程解耦，需要耗能密集型的下游氣液接觸過(guò)程，尤其是在低CO₂濃度下。此外，不同pH搖擺設(shè)計(jì)產(chǎn)生的副產(chǎn)物，如水裂解產(chǎn)生的H₂或NaCl電解產(chǎn)生的Cl₂，給分散式碳捕獲帶來(lái)了復(fù)雜性和挑戰(zhàn)。

在本研究中，研究者報(bào)告了一種不同的碳捕獲設(shè)計(jì)，通過(guò)將O₂/H₂O電解與多孔固體電解質(zhì)(PSE)反應(yīng)器相結(jié)合，實(shí)現(xiàn)了從一系列工業(yè)相關(guān)CO₂源中連續(xù)和模塊化的CO₂捕獲，具有工業(yè)相關(guān)的捕獲速率、高能效、無(wú)O₂敏感性和易于擴(kuò)展和適應(yīng)性。

如圖1a所示，研究者的固體電解質(zhì)反應(yīng)器包括一個(gè)ORR(O₂ + 2H₂O + 4e^? = 4OH^?)陰極和一個(gè)OER(2H₂O = O₂ + 4H⁺ + 4e^?)陽(yáng)極，它們之間由一個(gè)緊湊但多孔的固體電解質(zhì)層隔開，以允許高效的離子傳導(dǎo)(圖1的補(bǔ)充圖)。通過(guò)執(zhí)行這種OER/ORR氧化還原電解，系統(tǒng)不消耗或產(chǎn)生任何化學(xué)物質(zhì)，因?yàn)殛?yáng)極產(chǎn)生的O₂可以回收回陰極進(jìn)行化學(xué)平衡。

為了避免過(guò)充，在電極和PSE層之間插入了一個(gè)陰離子交換膜(AEM)和一個(gè)陽(yáng)離子交換膜(CEM)。當(dāng)O₂分子在陰極上被活性O(shè)RR催化劑(如商業(yè)Pt/C)還原時(shí)，會(huì)在催化劑-膜界面生成大量的氫氧根離子(OH^?)，這些離子迅速與流中的CO₂分子反應(yīng)，形成碳酸根或碳酸氫根離子(圖1b)。

這些碳酸根離子受到電場(chǎng)的作用而遷移到AEM中進(jìn)入PSE層。同時(shí)，陽(yáng)極側(cè)的水被氧化產(chǎn)生相同量的O₂，該O₂被消耗并釋放出質(zhì)子(H⁺)，這些質(zhì)子穿過(guò)CEM進(jìn)入中間層以補(bǔ)償電荷。這些交叉碳酸根和質(zhì)子離子重新結(jié)合形成CO₂氣體，可以通過(guò)經(jīng)過(guò)PSE層的循環(huán)水流連續(xù)推出并收集在其高純度形式中(圖1c)。

通過(guò)執(zhí)行氧還原反應(yīng)(ORR)和氧化反應(yīng)(OER)的電解，研究者的設(shè)備可以在高堿性陰極-膜界面高效地吸收稀釋的二氧化碳(CO₂)分子，形成碳酸根離子，然后通過(guò)來(lái)自陽(yáng)極的質(zhì)子流量進(jìn)行中和過(guò)程，從而連續(xù)輸出高純度(>99%)的CO₂流。

在整個(gè)碳吸附/釋放過(guò)程中不需要化學(xué)輸入，也不會(huì)產(chǎn)生副產(chǎn)物。在模擬煙氣中，研究者的碳捕集固體電解質(zhì)反應(yīng)器顯示出高碳捕捉率(440 mA cm^?2，0.137 mmol_CO2 min^?1 cm^?2或86.7 kg_CO2 day^?1 m^?2)，高法拉第效率(基于碳酸根 > 90%)，高碳去除效率(>98%)以及低能量消耗(從大約150 kJ每摩爾CO₂開始)。這表明具有潛在的應(yīng)用前景。

圖1. 研究者的固體電解質(zhì)反應(yīng)器設(shè)計(jì)，用于從不同的二氧化碳源捕獲碳

圖2. 使用標(biāo)準(zhǔn)Pt/C和IrO₂催化劑的固體電解質(zhì)反應(yīng)器中碳捕獲的概念驗(yàn)證和性能評(píng)估

圖3. 利用Co-SAC進(jìn)行碳捕獲評(píng)估

圖4. 提高碳捕獲能源效率的可能方法

綜上所述，鑒于可用的帶電荷-電子耦合過(guò)程(HER/HOR，醌氧化還原耦合，流動(dòng)電池氧化還原耦合等)，研究者的固體電解質(zhì)反應(yīng)器建立了一個(gè)多功能的碳捕集平臺(tái)，可以在未來(lái)的許多實(shí)際場(chǎng)景中實(shí)現(xiàn)。

值得注意的是，許多電化學(xué)氧化還原耦合，如HER/HOR，比研究者在此工作中展示的OER/ORR耦合具有更好的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和更低的過(guò)電位，這可以大大降低電池操作電壓并提高碳捕集效率。

作為未來(lái)研究的方向，各種電池和操作參數(shù)，如固體電解質(zhì)層的厚度，操作溫度和壓力，氧化還原耦合催化劑改進(jìn)和反應(yīng)途徑調(diào)優(yōu)，可以進(jìn)一步優(yōu)化以提高碳捕集能源效率和實(shí)際部署的成本。

作者簡(jiǎn)介

汪淏田教授于2011年本科畢業(yè)于中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)物理系，后赴美國(guó)斯坦福大學(xué)完成應(yīng)用物理系博士學(xué)位（導(dǎo)師是9312崔屹教授），2016年起擔(dān)任哈佛大學(xué)羅蘭學(xué)者并組建課題組開展獨(dú)立工作，2019年起加入萊斯大學(xué)化學(xué)與生物工程系任助理教授。課題組專注于發(fā)展新型電化學(xué)催化劑、電化學(xué)催化發(fā)生器，研究不同催化反應(yīng)在能源、環(huán)境領(lǐng)域中的實(shí)際應(yīng)用。

課題組已在Science, Nature Energy, Nature Catalysis, Chem, Joule 等頂尖雜志上發(fā)表論文60余篇，已連續(xù)多年入選全球高被引學(xué)者。擔(dān)任Nano Letters早期職業(yè)生涯顧問(wèn)委員會(huì)。榮獲獎(jiǎng)項(xiàng)包括加拿大高等研究院全球?qū)W者，韋爾奇基金會(huì)研究獎(jiǎng)，35歲以下科技創(chuàng)新35人，Roy E. Campbel Faculty Award等。

文獻(xiàn)信息

Zhu, P., Wu, ZY., Elgazzar, A.?et al.?Continuous carbon capture in an electrochemical solid-electrolyte reactor.?Nature?618, 959–966 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06060-1

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06060-1

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/11/722a296676/

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