為了開發可逆鋰金屬負極，通過調節Li⁺溶劑化結構構建理想的固體電解質界面 （SEI）是克服鋰枝晶和有限CE等主要障礙的有力途徑。

在此，北京理工大學孫克寧教授、王振華教授等人將球形介孔分子篩MCM-41納米顆粒涂覆在商用PP隔膜上構建了MCM-41@PP @MCM-41復合隔膜，用于調節鋰金屬電池（LMBs）的Li⁺溶劑化結構。其中，作者首先通過水熱法獲得球形 MCM-41納米顆粒，然后通過簡單的刮刀工藝制備柔性MCM-41@PP @MCM-41復合隔膜。

研究表明，調節的溶劑化結構呈現出更多的接觸離子對（CIP）和離子聚集體（AGG）的聚集狀態，說明成功地在鋰負極中構建了均勻的富含無機物的SEI。同時，復合隔膜中豐富且有序的納米通道可導致均勻的Li⁺通量并提高離子電導率。更有趣的是，調節的溶劑化結構削弱了溶劑與Li⁺之間的相互作用，導致Li⁺去溶劑化勢壘低并引發均勻的Li沉積。

圖1. 復合隔膜與PP隔膜的性能表征對比

因此，在沒有任何添加劑的傳統碳酸酯基電解液中，基于復合隔膜的Li||Cu電池實現了～96.76%的高平均CE，遠高于基于PP隔膜的電池（89.7%）。在0.5 mA cm^-2、1.0 mAh cm^-2條件下，采用MCM-41@PP @MCM-41隔膜組裝的對稱電池可穩定運行約1000小時。

作為比較，基于PP隔膜的對稱電池在600小時后顯示出強烈的極化、短路和電壓波動。更重要的是，基于MCM-41@PP @MCM-41 組裝的Li | LFP電池在600次循環后容量保持率為88.2%。同時，帶有MCM-41@PP @MCM-41隔膜的Li | NCM 622電池可保持比PP隔膜更高的容量和容量保持率（55次循環后為87.8%）。因此，采用介孔材料調控電解液中的Li⁺溶劑化結構是構建理想SEI和實現無枝晶鋰負極的有力途徑。

圖2. 基于復合隔膜組裝的Li | LFP/NCM622電池性能

Regulating Solvation Structures Enabled by the Mesoporous Material MCM-41 for Rechargeable Lithium Metal Batteries, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c08441