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李永濤/謝佳EEM：DME基弱溶劑化電解液實現(xiàn)4.6V高壓鋰金屬電池!

開發(fā)先進的高壓電解液是實現(xiàn)高能量密度鋰金屬電池（LMB）的關(guān)鍵。弱溶劑化電解液（WSE）可以通過改變?nèi)軇┑娜芙饬Ξa(chǎn)生獨特的陰離子驅(qū)動的相間化學(xué)反應(yīng)，但它很難溶解大多數(shù)鋰鹽，并且在4.5V以上的截止電壓下無法循環(huán)。

安徽工業(yè)大學(xué)李永濤、華中科技大學(xué)謝佳等提出了一種新型WSE，它由陰離子而不是溶劑調(diào)節(jié)，并首次實現(xiàn)了二甲氧基乙烷（DME）在4.6V下的穩(wěn)定循環(huán)，而無需使用”鹽包溶劑”策略。

圖1 理論計算

為此，在這項研究中，作者研究了采用不同鋰鹽（包括LiPF₆、LiFSI、LiTFSI、LiDFOB和LiBF₄）的DME基電解液的溶解結(jié)構(gòu)，以及它對高電壓Li-LCO電池電化學(xué)性能的影響。

其中DFT計算和拉曼光譜表明，LiBF₄是所有鋰鹽中解離度最低的，Li⁺和BF₄-之間的強靜電吸引力使陰離子更多的分布在第一溶劑化殼中，大大減少了游離陰離子的數(shù)量，增加了電解液中接觸離子對和聚集簇的比例。因此，研究發(fā)現(xiàn)，解離度最低的LiBF₄可以構(gòu)建一個富含陰離子的內(nèi)部溶劑化殼。

圖2 采用不同鋰鹽電解液的電化學(xué)性能

受益于其獨特的溶劑化結(jié)構(gòu)，采用LiBF₄ 基電解液的鋰金屬電池可以在正極和負極形成陰離子驅(qū)動的界面，從而同時提高了鋰金屬負極的循環(huán)穩(wěn)定性和正極的高壓穩(wěn)定性，最終實現(xiàn)了Li-LCO全電池在4.6V截止電壓下的穩(wěn)定運行。

即使在實用條件下，包括高負載（10.7 mg cm^-2）、薄鋰（50 μm）和有限的電解液（1.2 μL mg^-1），基于LiBF₄的WSE的Li-LCO全電池也可以提供優(yōu)異的倍率性能（10 C時115 mAh g^-1）和出色的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖3 鋰負極上的界面研究

Anion-Regulated Weakly-Solvating Electrolytes for High-Voltage Lithium Metal Batteries. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12440

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