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中科大陳乾旺AM: 層間膨脹石墨烯基體中構建石墨-氮鍵用于酸性ORR

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具有高電催化活性的無金屬碳基材料是一種可再生能源系統中氧還原反應(ORR)的催化劑。然而,在酸性電解質中碳活性位點的低固有活性和活性位點的暴露不足降低了碳納米材料作為ORR催化劑的性能。

因此,中國科學技術大學陳乾旺團隊報道了一種在0.1 M HClO4中具有0.81 V半波電位的新型碳基ORR電催化劑,其具有優異的ORE性能。

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該催化劑比商業20 wt% Pt/C有更好的耐久性(100小時反應時間),另外該催化劑是通過在石墨碳中構建石墨-氮(GN)鍵合的五邊形以提高碳位點的內在活性,并通過擴大層間距增加活性位點的數量。

X射線吸收光譜和像差校正的電子顯微鏡表征證明碳材料中形成了GN鍵合五邊形。

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DFT計算表明,GN鍵合五邊形可以調節五邊形邊緣催化位點的共軛π電子,可大大降低ORR的總能壘,增強了ORR的活性。該實驗證明了氮摻雜拓撲缺陷的高活性,為金屬-氮共摻雜催化劑的合理設計提供了更多的思路。

Constructing Graphitic-Nitrogen-Bonded Pentagons in Interlayer-Expanded Graphene Matrix toward Carbon-Based Electrocatalysts for Acidic Oxygen Reduction Reaction. Advanced Materials, 2021. DOI:10.1002/adma.202103133

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