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受益于高安全性、豐富儲量、低成本和高能量密度的優(yōu)勢，水系鋅基可充電池（AZBs）作為有前景的儲能候選者受到了廣泛關(guān)注。為了獲得具有高可逆性和能量密度的高性能AZBs，人們致力于通過專注于電極材料和電解液的改性來克服其缺點(diǎn)。

加拿大魁北克大學(xué)國家科學(xué)研究院Shuhui Sun、Gaixia Zhang、中國地質(zhì)大學(xué)（武漢）楊華明等系統(tǒng)地總結(jié)了具有不同氧化還原機(jī)制的AZBs的最新進(jìn)展，包括嵌入/脫出反應(yīng)、雙重溶解/沉積反應(yīng)、氧化還原對機(jī)制、氧基電化學(xué)和CO₂電化學(xué)。除了鋅負(fù)極和電解液的開發(fā)之外，還討論了各種類型的正極材料和提高電化學(xué)性能的策略。最后，總結(jié)了AZBs面臨的剩余挑戰(zhàn)，并提出了進(jìn)一步研究的觀點(diǎn)。

InfoMat：水系鋅基可充電池：最新進(jìn)展和未來展望

圖1. 堿性電解液中鋅電極問題的示意圖

鋅負(fù)極：為提高AZBs的循環(huán)壽命，大量的努力致力于解決鋅負(fù)極面臨的問題。在堿性和溫和電解液中，鋅負(fù)極表現(xiàn)出不同的反應(yīng)機(jī)制、氧化還原電位和挑戰(zhàn)。堿性電解液中的鋅電極有五個主要問題，包括鋅電極腐蝕或溶解、形狀變化、鈍化（致密的ZnO層）、枝晶生長和析氫。

與堿性系統(tǒng)相比，在溫和電解液中可以避免鋅鈍化和形狀變化。然而，大多數(shù)水系鹽電解液的弱酸性會導(dǎo)致鋅電極腐蝕的問題。溫和電解液中存在持續(xù)消耗電解液的嚴(yán)重副反應(yīng)（H₂析出）。因此，應(yīng)更多地研究影響鋅腐蝕和鈍化行為的關(guān)鍵因素，如鋅電極的形態(tài)結(jié)構(gòu)和添加劑、電解液的pH值、鹽類和電解液添加劑。

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圖2. 鋅負(fù)極的碳納米殼設(shè)計(jì)示意圖

電解液：鋅負(fù)極的行為也與電極/電解液相互作用密切相關(guān)。固態(tài)電解質(zhì)的開發(fā)或液態(tài)電解質(zhì)的優(yōu)化，涉及鋅鹽類別、鹽濃度和添加劑，對于實(shí)現(xiàn)高效的鋅沉積/剝離至關(guān)重要。與ZnSO₄電解液相比，具有較低溶劑化效應(yīng)的Zn(CF₃SO₃)₂、Zn(TFSI)₂和Zn(OTf)₂電解液表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。

此外，采用超濃電解液或鹽包水電解液是拓寬電化學(xué)窗口、減少水致副反應(yīng)的有效途徑。基于堿性和酸性電解液中HER和OER的高過電位，已經(jīng)提出了一種電解液去耦策略，以拓寬電化學(xué)窗口并最大化電池的全部潛力。電解液體系的合理設(shè)計(jì)是擴(kuò)大其電化學(xué)穩(wěn)定窗口和優(yōu)化鋅電極行為的有效方法。應(yīng)加大力度開發(fā)先進(jìn)的電解液體系，探索新的電解液鹽或電解液添加劑，進(jìn)一步提高電池性能。

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圖3. 具有不同電解液和不同機(jī)制的水系鋅基電池系統(tǒng)的總結(jié)

正極：開發(fā)高穩(wěn)定性、高容量和高效的正極材料對AZBs的應(yīng)用也至關(guān)重要。對于涉及Zn²⁺嵌入/脫嵌的鋅離子電池，Zn²⁺緩慢的擴(kuò)散動力學(xué)導(dǎo)致正極材料的選擇有限。在這些正極材料中，錳基氧化物因其相對較高的工作電壓和較高的比容量而備受關(guān)注。然而，水系電解液中的大多數(shù)正極材料仍然存在容量低的問題。

為避免由Zn²⁺低遷移率引起的問題，已經(jīng)提出了涉及Li/Na/K/Mg/Al嵌入/脫嵌的水系鋅雜化電池(AZHBs)以提高其電化學(xué)性能。除了具有嵌入/脫嵌化學(xué)的鋅基電池外，開發(fā)高效的正極催化劑對于實(shí)現(xiàn)高性能鋅-空電池和鋅- CO₂電池至關(guān)重要。然而，大多數(shù)無機(jī)碳基催化劑顯示出有限的電催化活性和穩(wěn)定性。探索獲得有效活性位點(diǎn)或調(diào)節(jié)其電子狀態(tài)的新策略在未來非常有前景。

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圖4. 鋅基電池幾種代表性放電機(jī)制

Aqueous Zn-based rechargeable batteries: Recent progress and future perspectives. InfoMat 2021. DOI: 10.1002/inf2.12265

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