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不可控的枝晶生長與不均勻的反應環境密切相關，包括局部離子濃度和電流密度、電勢分布和表面擴散系數。然而，目前仍缺乏探測局部電化學環境（LEE）的理解和分析方法。

在此，美國休斯頓大學單曉楠教授、David Mayerich及中佛羅里達大學楊陽教授等人研究了LEE對金屬電鍍/剝離動力學和枝晶最小化的影響。作者開發了一種新穎的原位3D 顯微鏡技術，用于對Zn-Mn負極上的Zn電鍍/剝離過程的形態動力學和沉積速率進行成像。

使用原位3D顯微鏡，可以直接對反應過程中的電極形態變化進行成像，并獲得不同時間點的Zn沉積速率圖。作者發現Zn沉積不均勻、沉積厚度與LEE高度相關，而沉積/剝離速率取決于位置，并且與LEE效應和電極幾何形狀相關。

圖1. 鋅電鍍/剝離動力學的可視化

為了獲得局部離子濃度、電勢分布和電流密度（LEE參數），作者采用數字孿生技術來構建真實3D Zn-Mn電極的虛擬復制品。將電極的3D形態導入 COMSOL Multiphysics模型，并計算不同時間的LEE參數。結果表明，電極形態將決定局部離子濃度分布和局部電流密度，并顯著影響局部Zn沉積/剝離速率。

此外，3D 電極表面的曲率是影響反應動力學和枝晶形成的關鍵因素。最后，作者還提取和研究了Zn成核密度和分布。本文獲得的結果提供了一種通過控制LEE和優化電極幾何形狀來最小化枝晶形成的新策略。

圖2. 使用數字孿生了解LEE對鋅沉積的影響

Probe the Localized Electrochemical Environment Effects and Electrode Reaction Dynamics for Metal Batteries using In Situ 3D Microscopy, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202103484

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楊陽/單曉楠AEM: 局部電化學環境對電極反應動力學和枝晶最小化的影響

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