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陽離子無序巖鹽 (DRX) 氧化物是下一代鋰離子電池很有前途的新型高能量密度正極材料。然而，其在循環過程中的容量衰減是一個重大挑戰。部分氟取代氧似乎是提高循環穩定性的有效策略，但潛在的原子機制仍然難以捉摸。

在此，美國西北太平洋國家實驗室王崇民研究員和勞倫斯伯克利國家實驗室陳國英研究員等人通過結合STEM、高分辨率透射電子顯微鏡(HRTEM)、能量色散X射線光譜(EDS)和電子能量損失光譜(EELS)技術，系統地研究了一系列Mn基DRX正極Li_1.2Mn_0.6+x/2Nb_0.2-x/2O_2.0-xF_x (LMNOF_x, x = 0, 0.05, 0.2)循環后的納米結構、化學和價態變化。

最終，作者揭示了高水平氟化對增強DRX表面穩定性有益作用背后的原子起源。由于O氧化還原活性降低，同時F濃度增加，DRX 晶格中的F減輕了循環時O缺乏表面層的形成。

圖1. LMNOF_x（x = 0、0.05和0.2）正極的電化學性能

對于沒有或低F濃度（x = 0和0.05，分別表示為LMNOF₀和LMNOF_0.05）的 LMNOF_x正極，重復的充放電過程導致具有兩個子層的退化表面，即最外表面的納米級非晶CEI層和內表面的缺氧層，以及由于亞表面區域的嚴重元素損失導致的空隙形成，所有這些都降低了鋰的傳輸性能。

DRX晶格中F濃度的增加（x = 0.2）使O損失和DRX與液體電解質之間的界面反應最小化，增強了DRX的表面穩定性。這些結果不僅促進了對增加DRX晶格中F濃度以減輕循環誘導的表面結構退化的有益效果的基本理解，而且還為設計具有改進循環穩定性的新型正極材料提供了有用的見解。

圖2. 循環前后LMNOF_x表面附近的O濃度分布

Fluorination Enhanced Surface Stability of Disordered Rocksalt Cathodes, Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202106256

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王崇民/陳國英AM: 氟化提高無序巖鹽正極表面穩定性的原子起源

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