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王曉東/田鳴Nat. Commun.:近100%選擇性!定制雙活性位點來隔離脫氫和氧化助力合成乙烯

王曉東/田鳴Nat. Commun.:近100%選擇性!定制雙活性位點來隔離脫氫和氧化助力合成乙烯
在輕鏈烷烴氧化脫氫過程中,由于目標烯烴比母體底物更具反應性,因此阻止了深度氧化仍是一項具有挑戰性的工作。
近日,中科院大連化學物理研究所王曉東研究員和田鳴副研究員(共同通訊作者)等人報道了通過定制雙活性位點來隔離脫氫和氧化,而不是負責這兩個步驟的均質活性位點,從而防止烯烴的連續氧化。
王曉東/田鳴Nat. Commun.:近100%選擇性!定制雙活性位點來隔離脫氫和氧化助力合成乙烯
實驗和理論研究發現,具有酸性位點、三維(3D)孔道結構和超籠結構的HY沸石的引入產生了限制在骨架中的Ni2+路易斯酸位點(LAS)和NiO納米團簇,其中乙烷在Ni2+ LAS上發生催化脫氫生成了乙烯和氫氣,同時具有降低的氧反應性的NiO納米團簇負責選擇性氧化氫氣而不是過度氧化乙烯。
王曉東/田鳴Nat. Commun.:近100%選擇性!定制雙活性位點來隔離脫氫和氧化助力合成乙烯
此外,研究發現還這種精確定制活性位點的策略實現了接近100%的乙烯選擇性,從而為低碳烷烴氧化脫氫以外的高選擇性氧化催化奠定了良好的基礎。
王曉東/田鳴Nat. Commun.:近100%選擇性!定制雙活性位點來隔離脫氫和氧化助力合成乙烯
Near 100% ethene selectivity achieved by tailoring dual active sites to isolate dehydrogenation and oxidation. Nature Communications, 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-25782-2.
https://doi.org/10.1038/s41467-021-25782-2.

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