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將無鋰過渡金屬正極（MX）與鋰金屬負極配對是克服當前可充鋰離子電池能量密度限制的一個新興趨勢。然而，由于長期被忽視的電壓調整/相位穩定性競爭，實用的無鋰MX正極的開發受到現有的低電壓概念的困擾。

圖1 通過p型合金化策略提高MX₂正極的電壓

上海大學施思齊等探討了關鍵的電壓調整與相位穩定性的競爭，這一點以前在正極系統中被忽略了。具體而言，作者提出了一種p型合金化策略，涉及三個相互關聯的階段：分子軌道轉化、配體場過渡和過渡金屬價態變化。

每個階段都由兩個改進的配體場描述符來定量描述，這允許調整電壓與相位穩定性的平衡并實現理想的電壓。這種p型合金化策略與特定的電極材料無關。

圖2 2H-V_xC_r2-xS₄的理論Li⁺插層行為

在此基礎上，這項工作成功設計了一個插層型2H-V_1.75Cr_0.25S₄正極，其初始Li⁺插層電壓達到2.767 V，理論能量密度達到554.3 Wh kg^-1，打破了歷史記錄。同時，2H-V_1.75Cr_0.25S₄正極和Li₃PS₄固態電解質界面提供了一個平滑的Li⁺遷移路徑，從而表現出比傳統氧化物電極更低的界面電阻。

隨后的實驗結果證實了其優越的電壓和能量密度。總體而言，這項工作提出了通過電子帶結構工程為全固態鋰金屬電池設計硫化物正極的定制策略，這有助于克服目前商業正極高度依賴Co/Ni的高成本、稀缺性和集中/不穩定的供應鏈。

圖3 p型合金化策略中涉及的三個相/價演變階段

A customized strategy to design intercalation-type Li-free cathodes for all-solid-state batteries. National Science Review 2023. DOI: 10.1093/nsr/nwad010

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