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黃云輝/李真AEM: 在碳酸鹽基電解液中高效運行的富硒SexSy正極

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黃云輝/李真AEM: 在碳酸鹽基電解液中高效運行的富硒SexSy正極
鋰硫/硒電池引起了廣泛的興趣，并在醚基電解液中取得了良好的性能。然而，中間產物溶解問題以及對高電解質含量的依賴阻礙了其際應用。因此，迫切需要關注碳酸鹽基電解液中SexSy正極的電化學性能以避免上述問題。
黃云輝/李真AEM: 在碳酸鹽基電解液中高效運行的富硒SexSy正極
在此，華中科技大學黃云輝教授、李真教授等人制備了一系列具有共價Se-S鍵和不同Se/S摩爾比的介孔碳/SexSy（CMK-3/SexSy）復合材料，并結合實驗分析和理論計算系統地研究了它們在碳酸鹽基電解液中的工作機理。
研究表明，Se在CMK-3/SexSy復合材料中的存在有利于Li+的遷移，并在充放電過程中在CMK-3/SexSy上形成了穩定且薄的正極電解質界面（CEI）。而Se8分子中的S取代可以提高比容量，降低斷鍵能和鋰化能。此外，作者還探討了S在碳酸鹽基電解液中的失效機理。
黃云輝/李真AEM: 在碳酸鹽基電解液中高效運行的富硒SexSy正極
圖1. DFT計算研究 Se8分子中S取代的影響
通過優化Se/S摩爾比，具有67 wt% 高Se5S3含量的最佳CMK-3/Se5S3正極在碳酸鹽基電解液中提供高容量、優異的倍率性能和極其穩定的超過300次的循環壽命。
其中CMK-3/Se5S3正極在300次循環后保持最高的可逆容量609 mAh g-1，相比之下，CMK-3/SeS和 CMK-3/SeS2正極只能穩定工作幾個循環，在隨后的循環中迅速衰減，這主要是由厚且不穩定的CEI引起的。
這項工作能夠更好地理解Se和S的內在協同效應與雜環SexSy正極電化學性能的相關性，并為實際應用量身定制Li-Se/S電池提供指導。
黃云輝/李真AEM: 在碳酸鹽基電解液中高效運行的富硒SexSy正極
圖2. CEI形成機制及Se/S摩爾比對SexSy正極電化學性能影響
Enabling Selenium-Rich SexSy Cathodes to Work in Carbonate-Based Electrolytes, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102832

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