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由不均勻過電位沉積引起的嚴重鋰枝晶生長是高能量密度鋰金屬電池(LMBs)面臨的一項艱巨挑戰。

中科院寧波材料所何海勇、彭哲、江西師范大學歐陽楚英等報道了一種Li⁺溶劑化結構介導的界面動力學，以深入提高鋰合金基體的鋰保護能力。

圖1 SiO2基合金基體的制備和鋰沉積表征

基于雙功能Ag-Li₃N模型界面，該界面可以實現快速的Li⁺傳導和高鋰親和力以實現無枝晶鋰沉積，同時降低鋰成核和傳質控制的過電位，結果表明，控制Li⁺溶劑化結構可以顯著改善運行中Ag位點的耐久性。

原位/非原位表征的廣泛研究表明，在高濃度電解液中，由于鋰離子遷移率降低的環境中鋰離子去溶劑轉移-吸附到Ag位點的高能量消耗順序，鋰原子在Ag位點內的擴散率會受到很大限制。后一特征反過來可以增強Li-Ag合金化/脫合金的可逆性，并大大延長Ag-Li₃N界面的鋰保護能力。

圖2 改性Cu合金基體（CAM）的制備示意圖和鋰沉積/剝離表征

因此，通過可擴展的離子交換方法制備Ag-Li₃N修飾的銅基體，然后與高濃度電解液耦合，受保護的Li||LFP全電池（1 mAh cm^-2）可以達到450次循環，并具有高平均庫倫效率（CE，99.7%），相比之下，未受保護的電池或僅使用低濃度電解液的電池在100次循環中的平均CE為78.7%或在200次循環中為95.0%。

該策略為構建長壽命合金基體，以用于穩定的高能量密度LMBs，提供了全新而深入的見解。

圖3 Li||Cu電池和Li||LFP電池性能

Li+ solvation mediated interfacial kinetic of alloying matrix for stable Li anodes. 2021. DOI: 10.1002/eem2.12317

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何海勇/彭哲/歐陽楚英EEM：Li+溶劑化結構介導的界面動力學穩定鋰負極

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