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堿性氫氧化反應(yīng)/析氫反應(yīng)（HOR/HER）電催化劑是實(shí)現(xiàn)陰離子交換膜器件的關(guān)鍵，但是目前最先進(jìn)的堿性HOR電催化劑由于同時(shí)優(yōu)化不同吸附劑的表面吸附而導(dǎo)致內(nèi)在活性低和嚴(yán)重的CO中毒問題。

基于此，北京大學(xué)郭少軍教授（通訊作者）等人報(bào)道了將MoO_x原子層沉積到PtMo納米顆粒表面上，構(gòu)建了一種PtMo/MoO_x電催化劑。對(duì)于堿性的HOR，該催化劑表現(xiàn)出較高的動(dòng)力學(xué)（j_k）和交換電流密度（j₀），在50 mV vs. RHE時(shí)分別為3.19 mA μg_Pt^?1和0.83 mA cm_Pt^?2，分別是商用Pt/C的10.3倍和3.8倍。對(duì)于堿性的HER，其在10 mA cm^?2時(shí)達(dá)到了創(chuàng)紀(jì)錄的37 mV低過電位。

通過DFT計(jì)算發(fā)現(xiàn)，HOR的路徑如下：H原子被吸附在表面，伴隨OH物種形成共吸附，然后H*與OH*結(jié)合形成H₂O分子。PtMo/MoO_x-1具有更熱中性的氫吸附自由能（ΔG_H*）值為-0.03 eV，比PtMo NPs （-0.2 eV）和Pt（-0.31 eV）更接近平衡。PtMo/MoO_x-1的HBE明顯減弱，極大加快了HOR中的Volmer步驟。

同時(shí)，PtMo/MoO_x-1的羥基吸附自由能（ΔG_OH*）明顯高于Pt/C?？傊琍tMo/MoO_x-1具有優(yōu)異的HOR性能，可歸因于ΔG_H*和ΔG_OH*的良好平衡。

作者利用極限從頭算分子動(dòng)力學(xué)（AIMD）模擬方法評(píng)估了CO氧化的能壘，對(duì)于PtMo/MoO_x-1催化劑，非晶態(tài)MoO_x傾向于提供額外的氧原子，將CO氧化為CO₂，同時(shí)伴隨著CO₂從表面的解吸。PtMo/MoO_x-1表面CO*氧化的能壘低至0.688 eV，而Pt和PtMo NPs需要吸附額外的OH*來幫助CO氧化。純Pt和PtMo NPs上CO*氧化成COOH*的能壘分別為1.76 eV和1.50 eV，遠(yuǎn)高于PtMo/MoO_x-1，表明PtMo/MoO_x-1具有較強(qiáng)的CO毒性抵抗能力。

Amorphous MoO_x with high oxophilicity interfaced with PtMo alloy nanoparticles boosts anti-CO hydrogen electrocatalysis. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202211854.

https://doi.org/10.1002/adma.202211854.

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