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Nature子刊：調控納米尺度H供應鏈，促進ZnZrOx催化CO2合成CH3OH

為了減少CO₂的排放并將其作為一種有價值的產品加以利用，CO₂加氫制甲醇已經引起了學術界和工業界的廣泛關注。對于經典的Cu/ZnO/Al₂O₃催化劑，其關鍵局限性之一是由于催化劑在熱和濕氣下的穩定性不令人滿意，阻礙了其長期穩定反應。

最近，ZnO-ZrO₂固溶體催化劑(ZnZrO_x)引起了人們的注意，因為它具有優越的長期穩定性，但缺點是其活性低于Cu/ZnO/Al₂O₃。金屬促進劑是提高氧化物催化劑加氫性能最常用的策略，金屬納米顆粒或摻雜劑直接位于催化劑表面上，以與氧化物上的活性位點產生界面協同作用，但向這些位點的氫輸送不足可能會影響增強效果。

為解決上述難題，新加坡國立大學顏寧和Sergey M. Kozlov等通過將ZnZrO_x與碳納米管(CNT)上的Pd結合(Pd/CNT + ZnZrO_x)。碳納米管是一種儲氫材料，用金屬或金屬氧化物摻雜碳納米管大大提高了其儲氫能力，證實了碳納米管與摻雜物之間的快速氫轉移。

實驗結果表明，與具有相同Pd含量的ZnZrO_x和Pd/ZnZrO_x相比，Pd/CNT + ZnZrO_x能顯著提高CO₂合成甲醇的活性；該催化劑還具有具有優異的長期穩定性：在連續反應200 h以后，其性能超過了目前最先進的Cu/ZnO/Al₂O₃工業催化劑。

基于以往的研究報道、理論計算結果以及碳納米管的獨特性質，研究人員推測Pd/CNT可以通過氫在Pd上的活化和碳納米管上溢出兩種方式將輸送到ZnZrO_x中，進而提高了催化劑的CO₂合成甲醇催化活性。

此外，研究人員對商業Cu/ZnO/Al₂O₃與CNT的物理混合的初步測試結果顯示，在0.1?1.0 MPa的壓力范圍內，與單獨的Cu/ZnO/Al₂O₃相比，甲醇形成活性提高了1.4至2.0倍，表明這種促進策略不限于ZnZrO_x?？偟膩碚f，這項工作提供了一個氧化物催化劑設計的范例，其中過渡金屬促進劑在非接觸模式下比直接附著在催化活性相表面的過渡金屬促進劑產生更大的效果。

Engineering Nanoscale H Supply Chain to Accelerate Methanol Synthesis on ZnZrO_x. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36407-1

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