固態電池被認為是儲存大量和安全的電化學能量的新途徑。然而,高電壓耐受性差以及界面接觸不良已成為其在高能量密度鋰金屬電池(LMB)中應用的瓶頸。在此,北京理工大學吳鋒院士、陳人杰教授及李月姣副教授等人利用商業化六氟磷酸鋰(LiPF6)通過原位陽離子開環聚合反應將傳統的醚基電解液(1M LiTFSI-DME/DOL)轉化為凝膠聚合物電解質(GPE),該GPE是一種基于濃縮LiPF6/LiTFSI的雙鹽聚醚電解質 (BSPE)。電池內部的原位聚合方法提高了鋰負極和正極的界面潤濕性,且不含雜質。更重要的是,雙鹽濃度的調整和鏈狀1,3-二氧戊環(DOL)結構賦予了GPE良好的氧化穩定性,表現出較寬的電化學穩定性窗口(4.4 V)。作者通過原位FTIR結合XPS分析揭示了BSPE-1M在高壓下的實時演化機制,并研究了可能的氧化降解途徑。圖1. 原位聚合機理的示意圖模型及表征受益于這種設計,BSPE-1M表現出與鋰金屬的出色兼容性。當電流密度為0.5 mA cm-2、面積容量為1 mAh cm-2時,具有BSPE-1M的Li|Li對稱電池可在1200小時內穩定循環,且過電位較低。此外,Li|LiFePO4 (LFP)電池在0.5 C倍率下顯示出更長的壽命,初始放電容量為 160.6 mAh g-1,1000次循環后容量保持率約為 80%。更重要的是,Li|Li4Ti5O12 (LTO) 和 Li|LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2 (NCM811) 電池在環境溫度下也具有出色的循環性能。因此,相信BSPE可以成為高能量密度 LMB的有前途的凝膠聚合物電解質候選者。圖2. Li|LFP和Li|LTO電池的電化學性能Study on the Interfacial Mechanism of Bisalt Polyether Electrolyte for Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109184