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Angew.:h-BN負載Rh2O3納米顆粒用于甲烷部分氧化

Angew.:h-BN負載Rh2O3納米顆粒用于甲烷部分氧化

在許多催化應(yīng)用中,活性金屬氧化物在載體上的單相形成已被廣泛研究,以抑制不需要的反應(yīng)并確定直接的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系。

然而,這在納米范圍內(nèi)很難實現(xiàn),因為不均勻的金屬-載體界面的影響在整個催化劑生長中占主導(dǎo)地位,導(dǎo)致各種亞穩(wěn)態(tài)氧化物的成核而影響活性。因此,首爾國立大學(xué)Jongheop Yi團隊利用金屬氧化物和h-BN載體之間的受控相互作用,開發(fā)了一種負載型單相剛玉-Rh2O3(I)納米催化劑。

Angew.:h-BN負載Rh2O3納米顆粒用于甲烷部分氧化

原子分辨率電子顯微鏡和第一性原理計算表明,h-BN載體誘導(dǎo)了剛玉-Rh2O3(I)納米催化劑的單相形成,這是由于銠前驅(qū)體分解后,Rh2O3(I)(110)種子平面優(yōu)先附著在h-BN表面。

之后,Rh2O3納米顆粒與h-BN載體之間的相互作用在較高的煅燒溫度下相互作用更強,并維持Rh2O3組分,增強了催化穩(wěn)定性。

Angew.:h-BN負載Rh2O3納米顆粒用于甲烷部分氧化

此外,Rh/h-BN對等溫甲烷反應(yīng)具有較高的CO選擇性(~90%)。該研究結(jié)果強調(diào)了理解納米尺度上獨特的金屬支撐相互作用對于合成單相催化劑的重要性,這可以應(yīng)用于各種異相反應(yīng),以高度控制催化活性和確定催化結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系。

Single-Phase Formation of Rh2O3 Nanoparticles on h-BN Support for Highly Controlled Methane Partial Oxidation to Syngas. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI:10.1002/anie.202110292

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