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Adv. Sci.：相鄰C空位打破Fe-N-C電子對稱性，有效促進電催化氧還原反應

氧還原反應(ORR)是燃料電池和金屬-空氣電池等清潔能源轉換技術中的關鍵陰極反應。迄今為止，鉑族金屬(PGM)催化劑表現出最高的ORR性能，因此被認為是ORR的基準催化劑。然而，PGM的高昂成本，有限的儲量和較差的穩定性限制了其大規模應用。作為PGM的替代品，原子分散的單原子催化劑(SACs)具有優異的催化性能，在多相催化方面顯示出巨大的潛力。

其中，過渡金屬-氮-碳(M-N-C)催化劑由于其通過配位N固定單原子活性中心的優異穩定性、二維碳材料提供的高比表面積、碳載體優異的導電性、單金屬原子的靈活選擇以及材料和制備成本低等優點而受到特別關注。特別地，Fe-N-C催化劑具有類似Pt的O₂吸附和O=O鍵斷裂行為，但是，高對稱電子密度分布的Fe-N₄基團不利于中間體的吸附，從而導致動力學活性減弱。因此，迫切需要開發一種策略來均勻打破Fe-N₄的電子對稱性，同時保持良好的反應耐久性。

近日，澳大利亞昆士蘭科技大學孫子其、太原理工大學郭俊杰和章海霞等利用Fe修飾的ZIF-8制備了Fe-N-C催化劑(Fe-N₄-Vc)。熱活化過程中Zn從ZIF-8中揮發出來，留下了富含缺陷和N的多級碳骨架，這是將極不穩定的單一金屬位點固定到突出的N配體和孔隙上的理想載體。

同時，尿素刻蝕會在Fe-N₄活性中心附近產生碳空位，導致Fe-N₄結構的電子密度重新分布，并導致Fe-N₄-Vc活性中心的電子態不對稱，這有利于O₂和反應中間體的吸附，降低了催化反應的能壘。更重要的是，相鄰碳空位的產生導致d帶中心上移，進一步提高了ORR活性。

得益于Fe-N-C-Vc催化劑分散的Fe²⁺-N₄活性中心和不對稱的電荷分布狀態，其在酸性和堿性條件下均表現出優于商業Pt/C催化劑和近期報道的鐵基ORR催化劑的催化活性。具體而言，該催化劑在酸性和堿性條件下的半波電位(E_1/2)分別為0.934和0.901 V，并且其在酸性條件下循環5000次后的E_1/2幾乎未發生變化。

此外，Fe-N-C-Vc也可用作可充電柔性ZAB的陰極催化劑，其OCV為1.483 V、在10 mA cm^-2下的比容量為810 mAh g^-1、峰值功率密度為218 mW cm^-2，以及具有200 h的長期循環穩定性，明顯優于貴金屬基Pt/C+RuO₂催化劑。總的來說，該項作為全pH范圍內的ORR催化提供了一種高效、高活性和高耐久性的非貴金屬基催化劑，并為通過適當的電子不對稱工程設計Fe-N-C基催化劑提供了思路。

Electronic Asymmetry Engineering of Fe–N–C Electrocatalyst via Adjacent Carbon Vacancy for Boosting Oxygen Reduction Reaction. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202305194

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