構建具有非貴金屬單原子位點的有序大介孔碳,以提高碳內部活性位點的利用率,可以顯著提高其催化性能并降低成本。河北工業大學梁金生、張旭和王小梅等報道了一種錨定在N摻雜分級有序多孔碳上的Co單原子催化劑(Co-SAs@NHOPC),其能夠用于高效喹啉選擇性加氫(QHR)和ORR。作者通過雙溶劑誘導異相成核和硬模板法制備了有序大微孔雙金屬單晶ZnCo-ZIFs(OMS-ZnCo-ZIFs)。隨后,對OMS-ZnCo-ZIFs熱解以合成錨定在N摻雜分級有序多孔碳上的Co單原子催化劑(Co-SAs@NHOPC)。Co-SAs@NHOPC由相互連接的大孔網絡、N摻雜碳骨架中的微孔、十四面體形態和Co單原子構成。分層孔隙導致Co-SAs@NHOPC具有優異的物質擴散和Co單原子高利用率。Co-SAs@NHOPC對QHR和ORR表現出優異的催化活性和穩定性。對于QHR,Co-SAs@NHOPC表現出高轉化率(100%)和產率(99%);對于ORR,DFT計算表明 Co-N4-C構型是ORR的真正催化活性位點,Co-SAs@NHOPC中的Co-N4-C活性位點具有優異的內在ORR活性。Co-SAs@NHOPC在0.1 M KOH中表現出0.851 V的半波電位(E1/2)和6.2 mA cm-2的擴散限制電流密度(JL),性能優于20 wt% Pt/C(0.832 V和5.9 mA cm-2)。另外,一次和可充電鋅空氣電池測試表明,Co-SAs@NHOPC產生的峰值功率密度為176 mW cm-2和比容量為731 mAh g-1,優于20 wt% Pt/C (131 mW cm-2和 708 mAh g-1)。Single Co atoms anchored on nitrogen-doped hierarchically ordered porous carbon for selective hydrogenation of quinolines and efficient oxygen reduction. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.132150