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自發形成的有序結構，即，自組裝，在自然界中普遍存在。目前，已在不同長度尺度下觀察到，涵蓋了原子和分子系統到微尺度的物體和生命物質。通常，分子和生物系統的自有序，涉及短程疏水和范德華相互作用。

在此，來自瑞典查爾姆斯理工大學的Timur O. Shegai等研究者，介紹了一種基于卡西米爾引力和在水溶液中帶電金屬納米片之間產生的斥力共同作用的微尺度自組裝方法。相關論文以題為“Tunable self-assembled Casimir microcavities and polaritons”于2021年09月08日發表在Nature上。

1948年，卡西米爾闡明了真空中完美導體的兩個平行不帶電板之間的引力的性質，這些力后來就以他的名字來命名。這些力，即使在沒有任何外部影響的情況下也存在，而且由于零點場波動的結果，即使在零溫度下也會出現。與卡西米爾的工作并行的是，一種膠體穩定性的相關理論—所謂的DLVO理論(以Derjaguin, Landau, Verwey和Overbeek命名)——也隨之提出來。這一理論的主要包括：引力范德華(vdW)和斥力靜電力。在水溶液中，后者由雙層電勢和Debye-Hückel的屏蔽長度(κ^-1)來表征。隨后，Lifshitz及其同事證明了卡西米爾和vdW力量之間的深層內在關系，并將其擴展到真實媒介的適用性。歷史上普遍認為，vdW相互作用與短程分離距離有關，而卡西米爾力與遠程距離有關。

在此，研究者利用金納米片膠體體系中卡西米爾和靜電相互作用的結合，實現了在水溶液和室溫下的自組裝以及可調微腔。該系統的相互作用圖與DLVO類似，區別在于近場vdW相互作用被完全延遲的卡西米爾電勢所取代(圖1b)。與通常的短程vdW力不同，遠程Casimir相互作用需要精確的延遲效應，以及合適的納米薄片幾何參數(厚度遠遠小于橫向范圍)，從而使得系統在長分離距離時實現穩定平衡，并在可見光譜范圍獲得光學Fabry–Pérot共振。

因此，該系統形成了一個自組裝且具有基本模式的光學Fabry-Pérot微腔，在可見范圍內(遠程分離距離約100-200納米)和可調諧的平衡配置。此外，通過在微腔區域放置激子材料，研究者可以實現混合的光-物質態(偏振態)，其性質，如耦合強度和本征態組成，可以通過溶液中配體分子的濃度和光壓實時控制。這些卡西米爾微腔，以作為各種應用的敏感和可調諧平臺，包括光力學、納米機械和腔誘導極化化學等等。

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圖1. 自組裝微腔系統及其運行背后的物理機制

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圖2. 自組裝三聚腔

圖3. 納米薄片靜態鏡結構中的自組裝空腔和極化子的形成

圖.4 主動可調微腔和極化子

綜上所述，研究者通過卡西米爾引力和排斥靜電相互作用的聯合作用，提出了一個光學微腔和極化子的自組裝平臺。可調諧微腔在垂直和橫向方向上都高度穩定，并在可見光譜范圍內表現出明顯的光學共振。L_eq的標準偏差在室溫下小至1.6 nm，約為平衡腔厚度的1%。長期的空腔穩定性也是值得注意的，因為只要它們被監測(數周)，共振就會保持不變。

該平臺，不僅可以實現普通的Fabry-Pérot微腔，還可以實現具有復雜模態結構的垂直多鏡聚集體，以及當腔體與激子材料(如WSe₂)相互作用時的極化態的原理證明實現。利用周期性變化的激光對系統進行調制，可以主動控制系統的極化本征態，使系統處于強耦合狀態。這些發現，為探索自組裝卡西米爾微腔作為光力學、納米機械、極化化學和其他有前景的腔誘導應用的敏感和可調諧平臺提供了可能性。更普遍地說，研究者的方法，擴展了可用的自組裝方法的工具箱。

文獻信息

Munkhbat, B., Canales, A., Kü?ük?z, B. et al. Tunable self-assembled Casimir microcavities and polaritons. Nature 597,214–219 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03826-3

原文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03826-3#citeas

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