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Carbon Energy：移動式印刷策略功勞大，制備出貴金屬單原子催化劑用于HER/HOR

目前為止，基于貴金屬(PM)的催化劑對于析氫反應(yīng)(HER)和氫氧化反應(yīng)(HOR)表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性。然而，由于貴金屬的儲量稀少以及價格昂貴，這樣限制了其在HER和HOR反應(yīng)中的大規(guī)模使用。因此，對于未來的氫經(jīng)濟來說，迫切需要開發(fā)具有高效氫反應(yīng)活性和最小PM負載量的催化劑。

近日，海南大學(xué)田新龍、康振燁和鄧培林等利用移動印刷法，成功合成一系列PM SAC催化劑(SA-PM/CN，PM=Pd，Pt，Rh，Ir，Ru)，并且其表現(xiàn)出優(yōu)異的氫反應(yīng)活性。

具體而言，首先通過C₃N₄與PM鹽之間的配位作用制備C₃N₄-PM前驅(qū)體，然后通過熱解將這些分散的金屬物質(zhì)轉(zhuǎn)移到氮摻雜的CN納米片上。性能測試結(jié)果顯示，SA-Pd/CN-CdS表現(xiàn)出比SA-Pt/CN-CdS和SA-Ru/CN-CdS更高的光催化析氫活性，而且在4小時內(nèi)產(chǎn)生7483 μmol H₂。相應(yīng)地，SA-Pd/CN-CdS的光催化產(chǎn)H₂速率為1871 μmol h^?1，比NP-Pd/CN-CdS高1.35倍。

對于HOR，SA-Pt/CN在150 mV_RHE下的電流密度為2.51 mA cm^?2，高于NP-Pt/CN(1.31 mA cm^?2)，甚至優(yōu)于商業(yè)20% Pt/C(2.41 mA cm^?2)。此外，所制備的SA-Pt/CN和SA-Ru/CN分別對HOR和HER表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

實驗結(jié)果和理論計算表明，Ru-N₄-C是具有大自旋極化的磁性SAC，具有不同的自旋上升和自旋下降的態(tài)密度；Ru原子的自旋極化電子結(jié)構(gòu)產(chǎn)生自旋極化d帶中心(E_d)，自旋上升d帶中心更為負，表明Ru-H之間的反鍵軌道中充滿了更多的價電子，這有利于Ru原子的HER活性。

更重要的是，由于氫吸附，Ru-N₄-C上的自旋密度和分解原子軌道磁矩(DAOMM)發(fā)生變化，這反映了氫吸附對Ru-N₄-C電子結(jié)構(gòu)的顯著影響以及d_z2軌道和氫原子之間的強相互作用。總而言之，這種簡單通用的策略不僅為氫反應(yīng)提供了有效的PM SAc，而且可以拓寬其在能量轉(zhuǎn)換設(shè)備及其他領(lǐng)域的應(yīng)用。

General Approach for Atomically Dispersed Precious Metal Catalysts toward Hydrogen Reaction. Carbon Energy, 2023. DOI: 10.1002/cey2.294

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