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隨著世界經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，消耗了大量的化石燃料和非環(huán)境友好型能源，造成了不可避免的全球氣候問(wèn)題。尋求和開(kāi)發(fā)新的可持續(xù)的綠色能源系統(tǒng)和存儲(chǔ)技術(shù)策略越來(lái)越受到關(guān)注。氫氣被認(rèn)為是一種零污染的可燃?xì)怏w，其中電解水制氫被認(rèn)為可以使可再生資源能夠持續(xù)大規(guī)模儲(chǔ)存和工業(yè)利用。

一般來(lái)說(shuō)，電解水包括兩個(gè)半反應(yīng)，分別為發(fā)生在陽(yáng)極和陰極的析氧反應(yīng)(OER)和析氫反應(yīng)(HER)。它們都是非自發(fā)反應(yīng)，因此需要高效的電催化劑來(lái)降低反應(yīng)的過(guò)電位。通常，Ir/Ru氧化物和Pt被廣泛應(yīng)用于OER和HER，遺憾的是，貴金屬的稀缺性、高成本和較差的穩(wěn)定性阻礙了其大規(guī)模和可持續(xù)性。

因此，基于單原子催化劑的優(yōu)異性能，上海電力大學(xué)吳江和劉永生以及加拿大滑鐵盧大學(xué)陳忠偉(共同通訊)等人將單原子Co錨定在N摻雜碳納米盒中(Co@CNB-N₄)作為高效的雙功能電催化劑，用于堿性/酸性電解質(zhì)中的全水解。

?吳江/劉永生/陳忠偉Chem. Eng. J：Co單原子立大功！實(shí)現(xiàn)高效全水解！

根據(jù)化學(xué)組成、微觀結(jié)構(gòu)和理論計(jì)算，在制備的樣品中，4N配位的Co@CNB-N₄在堿性介質(zhì)中具有最好的HER催化性能。基于此，測(cè)試了一系列制備的催化劑(Co@CNB-N₄，Co@CNB，CNB-N₄)，包括貴金屬催化劑(Pt/C，20wt%)在堿性電解質(zhì)中的HER催化活性。Co@CNB-N₄比其他制備的催化劑表現(xiàn)出更好的HER催化活性，僅需要45 mV、85 mV和163 mV即可分別達(dá)到10、20和50 mA cm^-2的電流密度。即使與催化劑Pt/C相比，Co@CNB-N₄也表現(xiàn)出非常優(yōu)異的HER催化性能。

值得注意的是，沒(méi)有Co的CNB-N₄的HER催化活性較低，主要是由于聚合材料暴露出的活性位點(diǎn)有限，進(jìn)一步說(shuō)明了分散的單原子Co作為活性中心在HER催化過(guò)程中的重要作用。為了直觀地評(píng)估Co@CNB-N₄的雙功能電催化性能，隨后測(cè)試了該催化劑在堿性電解質(zhì)中的OER催化性能。Co@CNB-N₄具有出色的OER催化性能，在電流密度為10 mA cm^-2時(shí)，其過(guò)電位僅為250 mV，遠(yuǎn)低于Co@CNB(～345 mV)和CNB-N₄(～467 mV)，甚至優(yōu)于貴金屬基RuO₂(～316 mV)，這在最近報(bào)道的過(guò)渡金屬基OER電催化劑中也是極好的。

更重要的是，由Co@CNB-N₄組成的雙電極系統(tǒng)在電壓為1.59 V時(shí)就可以達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度，分別比Co@CNB||Co@CNB、CNB-N₄||CNB-N₄、RuO₂||Pt/C低0.151、0.388、0.095 V。

通過(guò)密度泛函理論計(jì)算研究了Co原子對(duì)所制備的Co@CNB-N₄催化劑的催化機(jī)理和對(duì)催化劑本征活性的影響。Co@CNB-N_x的態(tài)密度投影表明，在費(fèi)米能級(jí)附近，Co@CNB-N₄比其他Co@CNB-N_x具有更高的態(tài)密度，這表明Co@CNB-N₄的電子轉(zhuǎn)移和電導(dǎo)率大大提高。此外，通過(guò)計(jì)算進(jìn)一步得知，所有引入Co單原子的催化劑都比沒(méi)有Co元素的催化劑表現(xiàn)出更好的H和OH結(jié)合能力，而Co@CNB-N_x對(duì)H和OH的吸附能力隨著配位N的增加而增加。

更吸引人的是，Co@CNB-N₄對(duì)水的吸附能力最強(qiáng)，并且在Co@CNB-N₄界面，H₂O解離成H和OH的反應(yīng)能壘僅為0.3 eV，表明N的引入量對(duì)堿性介質(zhì)中H₂O的解離有顯著貢獻(xiàn)。更重要的是，Co@CNB-N₄(~-0.07 eV)具有比其它催化劑更低的H^*吸附自由能(ΔG_H*)。此外，在這項(xiàng)工作中，Co原子的存在直接促進(jìn)了pyrr(吡咯)-N的形成，從而促進(jìn)了HER和OER過(guò)程，因?yàn)镺H^*和H^*的最佳吸附位點(diǎn)分別是Co和pyrr-N。綜上所述，這項(xiàng)工作提供了一種有效的方案，成功地設(shè)計(jì)出具有合理配位的單原子催化劑，能夠用于HER和OER。

Cobalt single atom anchored on N-doped carbon nanoboxes as typical single-atom catalysts (SACs) for boosting the overall water splitting, Chemical Engineering Journal, 2023, DOI: 10.1016/j.cej.2023.141435.

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.141435.

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