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盡管水系鋅基電池（如Zn-MnO₂、Zn-Br₂和 Zn-空氣電池）具有安全性高、成本低和無毒等優點，但持續的化學腐蝕（鋅金屬與水系電解液之間的副反應引起的腐蝕）和鋅電極的低可逆性阻礙了其實際應用。

為了解決上述問題，同濟大學伽龍教授、華中科技大學黃云輝教授等人提出將硝酸鑭作為水系ZnSO₄（ZS）電解液的添加劑，從而實現穩定可逆的鋅金屬電沉積。基于泊松-玻爾茲（PB）模型，Zn沉積物帶負電表面之間的雙電層（EDL）排斥力主要受EDL厚度的影響，即德拜長度。

理論上，通過減小德拜長度可減小兩個帶電粒子之間的EDL排斥力。為此，作者將La³⁺作為高價競爭離子來降低水系ZS電解液的德拜長度。電化學和形貌表征證實，La³⁺的存在削弱了鋅層之間的EDL排斥力并改變了鋅層的擇優取向，導致了致密的鋅共格電沉積。基于以上討論，作者說明了由壓縮雙電層Zn沉積物引起的Zn共格電沉積方案：當使用La³⁺-ZS電解液時，惰性La³⁺在Zn電極表面的競爭吸附降低了Zn鍍層之間的EDL斥力，導致Zn鍍層沿（002）面共格電沉積。

圖1. La³⁺改性電解液對鋅沉積的作用

電化學測試表明，鋅電極在La³⁺改性電解液中的腐蝕速率顯著降低，腐蝕電流從421.6降低到6.3 μA cm^-2，從而在2100次電鍍/剝離循環中實現了超過99.9% 的平均庫倫效率。甚至在10?mA?cm^-2的電流密度和80% 的鋅電極放電深度下，具有改性電解液的Zn||Zn電池表現出約160?小時的穩定Zn沉積。而具有ZS電解液的對照Zn||Zn電池僅在初始剝離/電鍍過程結束時便顯示出急劇的電壓增加，且在循環3小時后失效。

此外，在有限Zn供應（11.6?mAh cm^-2）和高負載VS₂正極（16.0?mg?cm^-2）條件下，基于La³⁺改性電解液的Zn||VS₂紐扣全電池可提供約90 mAh g^-1的穩定放電容量，平均放電電壓為~0.54?V。總之，該研究提出的策略證明了EDL厚度對Zn²⁺電沉積行為的重要性，可能也適用于其他金屬負極。

圖2. Zn||VS₂電池在ZS和La³⁺-ZS電解液中的電化學性能

Lanthanum nitrate as aqueous electrolyte additive for favourable zinc metal electrodeposition, Nature Communications 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-30939-8

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