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復旦熊煥明SmartMat：碳點交聯凝膠聚合物電解質助力無枝晶長壽命鋰金屬電池！

具有極高能量密度的鋰金屬電池（LMBs）在儲能設備中具有若干優勢。然而，枝晶的不可控生長和易燃的液態電解液（LEs）經常會造成安全事故。全固態電池似乎是最終的選擇，但無溶劑電解質通常面臨室溫下導電性的失敗。因此，具有簡單制造工藝和高離子導電性的凝膠聚合物電解質（GPEs）被認為是解決目前困難最具競爭力的候選者。

復旦大學熊煥明等通過聚乙二醇（PEG）和碳點（CDs）之間的酯化和酰胺化反應設計了一種聚合物網絡結構。

圖1 材料制備及表征

CDs作為一種具有特殊結構和多種功能的新型碳材料，在電池、超級電容器和其他電化學儲能設備中表現出良好的性能。一般來說，CD大多被用作電極材料，而它們在電解質中的應用卻鮮有報道。

長期以來，CD被認為是電子導體，不能在電解質中使用以避免短路。然而，大多數采用自下而上策略從小分子中制造的CD具有無定形結構，外面有絕緣的有機基團。一些先驅研究已經證實了CD在聚合物電解質中的積極作用。鑒于此，作者通過交聯聚乙二醇（PEG）和CD合成了一個新的網絡。在與聚偏氟乙烯（PVDF）和一些LEs結合后，所制備的PEG-CD復合電解質（PCCEs）在室溫下顯示出5.5 mS/cm的高離子電導率和0.71的離子轉移數，以及良好的柔韌性和熱穩定性。

圖2 半電池性能

PEG-CDs不僅降低了PVDF基體的結晶度，產生了連續的無定形導電區域，而且還提供了一個穩定的框架，具有良好的機械、熱和電化學性能。此外，這種PCCEs具有較高的離子轉移數，促進了穩定的SEI的形成，從而促進了負極上的均勻離子沉積，并同時抑制了鋰枝晶的產生。

結果，在室溫下的長時間循環中，LPF/PCCE/Li和LiCoO₂/PCCE/Li電池的循環穩定性都得到較大提升。PCCEs的良好性能和低成本使它們成為未來LMB的GPEs/隔膜有希望的候選者。

圖3 全電池性能

Carbon dots crosslinked gel polymer electrolytes for dendrite-free and long-cycle lithium metal batteries. SmartMat 2022. DOI: 10.1002/smm2.1121

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