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開發(fā)一種用于調(diào)節(jié)電催化劑表面的結(jié)構(gòu)、組成和電子結(jié)構(gòu)的可靠策略對于電催化性能至關(guān)重要。

北京航天航空大學(xué)郭林、中科院物理所谷林、華南理工大學(xué)趙云、丘勇才等報(bào)道了一種簡單的淬火策略，通過在鹽溶液中快速冷卻金屬氧化物納米催化劑來精確調(diào)控催化劑的表面結(jié)構(gòu)，進(jìn)而提升其堿性介質(zhì)中電催化OER性能。

三單位聯(lián)合JACS: 淬火誘導(dǎo)催化劑近表面金屬原子功能化以增強(qiáng)電催化OER

作者通過在1 M Fe(NO₃)₃溶液中淬火NiMoO₄納米顆粒制備了NiMoO₄NPs-Fe-1催化劑，在 10 mA cm^-2電流密度下提供了257 mV的超低OER過電位和優(yōu)異的穩(wěn)定性，其活性優(yōu)于迄今為止報(bào)道的大多數(shù)氧化物催化劑。

另外，淬火導(dǎo)致催化劑近表面區(qū)域的金屬原子摻雜，并且發(fā)生Fe³⁺還原為Fe²⁺，同時(shí)導(dǎo)致Ni向Fe電子轉(zhuǎn)移，因此提高Ni³⁺/Ni²⁺的比例。淬火在原子水平上產(chǎn)生具有豐富缺陷(尤其是氧空位)的無序階梯表面，導(dǎo)致電活性表面積增加。

DFT+U計(jì)算表明，與Ni位點(diǎn)相比，引入的Fe位點(diǎn)提供了更低的理論過電位，F(xiàn)e基雙金屬活性位點(diǎn)具有最低的OER中間體結(jié)合能。局部電子結(jié)構(gòu)、催化劑表面Ni、Mo的配位環(huán)境和帶隙能量變窄協(xié)同提高了電催化OER 性能。

這種淬火策略也適用于其他金屬氧化物，如尖晶石型Co₃O₄、Fe₂O₃、CoSnO₃和LaMnO₃，都具有相似的表面改性和增強(qiáng)的OER 活性。另外，對于不同的金屬氧化物，由于金屬-O鍵、雜原子摻雜和缺陷水平的差異，應(yīng)選擇合適的鹽溶液進(jìn)行淬火以獲得最佳催化活性。

Activating metal oxides nanocatalysts for electrocatalytic water oxidation by quenching-induced near-surface metal atom functionality. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c04737

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