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中科大陳乾旺Angew.：首次報道！EDTA作為高活性電催化劑，助力CO2還原為CH4

二氧化碳（CO₂）加氫還原活性催化劑主要是非均相銅（Cu）基催化劑。多相催化劑中復雜的配位環境和多個活性位點總是導致目標產物的低選擇性，而具有明確活性位點和可調控結構的分子催化劑允許基于機理的選擇性優化。

近日，中國科學技術大學陳乾旺教授（通訊作者）等人首次報道了一種在碳納米管（CNT）表面上固定乙二胺四乙酸（EDTA）分子催化劑（EDTA/CNT），該催化劑在催化CO₂轉化為甲烷（CH₄）時具有優異的催化性能。

通過實驗結果證明，對比可逆氫電極，在-1.3 V電位下，EDTA/CNT對CH₄的法拉第效率（FE）高達61.6%，并且局部電流密度為-16.5 mA cm^-2。

通過密度泛函理論（DFT）計算表明，EDTA分子中的Lewis堿性COO^–基團是CO₂還原反應（CO₂RR）的活性中心。從*CO中間體生成CO的能壘高達0.52 eV，而從*CO進一步質子化到*CHO則遵循能量下坡路徑（-1.57 eV），從而導致CH₄的高選擇性。

該工作為根據*CO中間體的勢壘與分子結構的關系來調控CO₂RR的產物選擇性提供了可行性。

EDTA Lewis basic molecule as a highly active electrocatalyst for CO₂ reduction to CH₄. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202110594.

https://doi.org/10.1002/anie.202110594.

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