基于硫化鋰正極的全固態Li-S電池因其既可以提供超過鋰離子電池的高理論能量密度又可以設計“無負極”電池，在下一代儲能候選者中引起了極大的關注。然而，固態Li₂S正極動力學受到有限的離子和電子傳輸以及高活化能壘的阻礙。

鑒于此，滑鐵盧大學Linda F. Nazar團隊開發了一種新型的正極結構設計，其中基于Li₂S/LiVS₂核殼（Li2S芯–LiVS2殼）納米結構的主體在氧化過程中既能夠充當界面氧化還原介質又能夠通過電荷載體（Li+和e-）傳輸通道滲透正極。

具體而言，在初始充電時，LiVS2殼層首先經歷到VS2的脫鋰作用，因為其具有固有的離子/電子導電性質。

金屬VS2作為Li2S的固體-固體界面介質，通過化學氧化后者在VS2/Li2S界面上形成硫并重新形成LiVS2。這種介質的關鍵特性是其氧化還原電位應接近并略高于活性材料（Li2S）的氧化還原電位。

圖1. 全固態Li-S電池的電化學性能

通過采用硫銀鍺礦固態電解質，固態Li-S電池具有突出性能。該固態Li-S電池在室溫下表現出高達3 mA·cm^-2的良好倍率性能，在1 mA·cm^-2的中等電流密度下，循環1000次后保持了近80%的容量。

同時與常規全固態正極中的傳統三相邊界相比，由核-殼正極結構形成的兩相邊界在活性材料周圍提供了連接良好的電子和離子路徑，從而大大改善了混合電子-離子電導率。

因此，在室溫下，實際電流密度和活性物質載量分別為1 mA?cm^-2和4 mg?cm^-2。在60°C下，可在10 mg?cm^-2的載量下實現5.3 mAh?cm^-2的高面容量。這些正極設計方法將為未來全固態Li2S電池的實際改進提供了新的思路。

圖2. 高載量下核殼型LVS正極的電化學性能

High-Performance All-Solid-State Li2S Batteries Using an Interfacial Redox Mediator, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/D2EE03297J