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陳立寶/陳月皎ACS Nano: 基于功能性有機(jī)鋅螯合物實(shí)現(xiàn)無枝晶鋅負(fù)極！

安全性高、資源豐富的鋅金屬電池（ZMBs）因其理論容量高和低電化學(xué)電位等優(yōu)點(diǎn)而在溫和的水系電解液中得到了廣泛研究。然而，由于鋅負(fù)極上嚴(yán)重的水腐蝕和枝晶生長，水系ZMBs會(huì)遭受快速循環(huán)劣化。

為此，中南大學(xué)陳立寶教授、陳月皎副教授等人在鋅金屬上設(shè)計(jì)了具有良好鋅親和力和特殊納米級(jí)3D顆粒結(jié)構(gòu)的高抗水性Zn_x-二亞乙基三胺五（亞甲基膦酸）（Zn_x-DTPMP）界面層來解決上述問題。實(shí)驗(yàn)結(jié)果結(jié)合理論分析和COMSOL模擬表明，這種Zn基有機(jī)配合物中的疏水基團(tuán)是防止H₂O損壞Zn負(fù)極表面的決定性因素。

所獲得的DTPMP-Zn負(fù)極在以下幾個(gè)方面具有顯著的優(yōu)點(diǎn)：

（1）表面的納米級(jí)顆粒結(jié)構(gòu)可以使Zn²⁺通量均勻化，從而實(shí)現(xiàn)均勻致密的沉積；

（2）鋅基DTPMP有機(jī)絡(luò)合物層通過提供大量具有親鋅基團(tuán)的鋅吸收位點(diǎn)而具有增強(qiáng)的鋅離子親和能力；

（3）豐富的表面固定疏水基團(tuán)的存在有效地阻止了水分子與鋅負(fù)極的接觸，可抑制副反應(yīng)并提高Zn²⁺去溶劑化能力。

圖1. DTPMP-Zn電極的示意圖及表征

受益于上述協(xié)同作用，這種改性DTPMP-Zn負(fù)極在5 mA cm^-2、0.5 mAh cm^-2條件下可實(shí)現(xiàn)超過1300小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán)壽命，而裸Zn對(duì)稱電池只能循環(huán)不到200 小時(shí)。DTPMP-Zn對(duì)稱電池在各種電流密度下始終提供較小的電壓滯后，即19.9 （0.5 mA cm^-2）、23.7（1 mA cm^-2）、32.5（2 mA cm^-2）、58.2（5 mA cm^-2）和 93.2 mV（10 mA cm^-2），遠(yuǎn)低于裸鋅電池（25.3、31.4、44.8、74.9和116.7 mV）。

此外，作者還展示了基于該改性負(fù)極組裝的全電池（Zn//V₂O₅和Zn//MnO₂電池），DTPMP-Zn//V₂O₅電池在3 A g^-1下2000次循環(huán)內(nèi)提供比Zn//V₂O₅全電池更高的容量保持率和更長的壽命。這項(xiàng)工作通過結(jié)合結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和在表面構(gòu)建保護(hù)層為制備高性能鋅負(fù)極提供了一種簡(jiǎn)單、低成本和高效的途徑，從而促進(jìn)了水系ZMBs的發(fā)展。

圖2. 基于DTPMP-Zn負(fù)極的全電池性能

A Functional Organic Zinc-Chelate Formation with Nanoscaled Granular Structure Enabling Long-Term and Dendrite-Free Zn Anodes, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c03398

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