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UC/華東理工/上大Nature子刊：調控GQDs上官能團助力選擇性CO2轉化為CH4

對單一碳氫化合物或含氧產物具有選擇性的催化劑系統對于實現CO₂電化學轉化為高價值化學品的工業應用至關重要。目前，銅（Cu）是唯一已知的能夠將CO₂轉化為高階碳氫化合物和氧化物的金屬催化劑。然而，Cu基催化劑具有不同的選擇性。

近日，美國辛辛那提大學Jingjie Wu、華東理工大學練成研究員和上海大學王亮副研究員（共同通訊作者）等人報道了一種功能化石墨烯量子點（GQDs）催化劑，其可以同時以高選擇性和高產率將CO₂轉化為CH₄。

研究發現，功能化GQDs的給電子基團促進CO₂電還原生成CH₄，而吸電子基團抑制CO₂電還原。給電子基團功能化GQDs上CH₄的產率與給電子能力和給電子基團的含量呈正相關。

由-OH或-NH₂基團功能化的GQDs在CH₄的200 mA cm^-2部分電流密度下可實現CH₄的法拉第效率（FE）為70.0%。其中，供電子基團官能化GQDs上CH₄的產率高于吸電子基團官能化GQDs，可能源于維持潛在活性位點（鄰近C或N）的較高電荷密度以及供電子基團之間的相互作用和關鍵中間體。該工作為在分子尺度上用于CO₂電還原的活性炭催化劑設計提供了新思路。

Regulation of functional groups on graphene quantum dots directs selective CO₂ to CH₄ conversion. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-25640-1.

https://doi.org/10.1038/s41467-021-25640-1.

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