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彭尚龍/馬飛Carbon Energy: Pt負(fù)載量低至0.21 wt‰！g-C3N4上超低的Pt用于電化學(xué)H2O2生產(chǎn)

作為一種多功能的環(huán)境友善氧化劑，H₂O₂有著廣泛的應(yīng)用，如廢水處理、有機(jī)合成處理、生物醫(yī)學(xué)利用等。然而，蒽醌法制H₂O₂過程復(fù)雜、操作成本高，以及對環(huán)境污染嚴(yán)重。因此，如何利用經(jīng)濟(jì)和環(huán)境友好的方法制備H₂O₂已成為熱門話題。目前，電化學(xué)合成H₂O₂提供了一種可行的方法，但與化學(xué)合成相比，電化學(xué)合成H₂O₂的效率普遍較低。因此，設(shè)計(jì)具有優(yōu)異的雙電子氧還原(2e^?ORR)能力的電催化劑是推動電化學(xué)H₂O₂合成進(jìn)一步發(fā)展的關(guān)鍵。

基于此，蘭州大學(xué)彭尚龍和馬飛等成功將Pt SAC錨定在g-C₃N₄納米片上(Pt/CN)以用于高效合成H₂O₂，其中Pt在催化劑中的負(fù)載量低至0.21 wt‰(Pt_0.21/CN)。

其具有超低Pt負(fù)載的Pt/CN顯示出高活性和選擇性，以及優(yōu)異的電化學(xué)穩(wěn)定性。具體而言，Pt_0.21/CN催化劑具有高起始電位(約0.81 V_RHE，?0.1 mA cm^?2)和優(yōu)越的H₂O₂選擇性(0.2-0.6 V_RHE，約為98%)。

此外，Pt_0.21/CN還顯示出極好的耐久性：與其初始選擇性(約98%)相比，該催化劑經(jīng)過40000個CV循環(huán)后的H₂O₂選擇性約為94%，選擇性僅降低約4%；該催化劑在0.6 V_RHE下連續(xù)運(yùn)行12小時后，電流可以保留初始值的87%(電流的增加以及LSV曲線中的高背景電流是由于H₂O₂在電解質(zhì)中的積累導(dǎo)致)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，CN在高效催化H₂O₂合成中起著關(guān)鍵作用：1.由于Pt單原子與碳或氮原子之間強(qiáng)烈的電荷相互作用，CN具有大量的錨定位點(diǎn)；2.CN催化劑對水分子的吸附和活化是啟動H₂O/O₂反應(yīng)以形成HOO*中間體的必要條件；3.CN表面的吸附水和界面自由水形成協(xié)同質(zhì)子轉(zhuǎn)移簇，促進(jìn)HOO*中間體形成H₂O₂。

更重要的是，Pt SACs促進(jìn)O₂的吸附和O-O鍵的保留，這提高了通過2e^?ORR合成H₂O₂的選擇性和活性。綜上，所制備的催化劑的高H₂O₂合成性能主要?dú)w因于Pt SACs和CN的協(xié)同作用(Pt SACs對H₂O₂的電化學(xué)合成具有高選擇性，CN對水具有較強(qiáng)的吸附和活化作用)。

Ultra-low Single-Atom Pt on g-C₃N₄ for Electrochemical Hydrogen Peroxide Production. Carbon Energy, 2023. DOI: 10.1002/cey2.337

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