校霸坐在学霸的鸡上背单词谢俞 ,桃色五月,有染(军婚)/叶落淮南

了解活性位點的電子狀態與N₂還原反應（NRR）性能之間的關系對于探索高效電催化劑至關重要。

近日，鄭州大學張佳楠教授（通訊作者）等人報道了在聚酞菁（PPc）有機骨架中以明確的FeN₄和MoN₄配位形式存在的原子分散Fe和Mo位點，以研究FeN₄的自旋狀態對NRR行為的影響。

研究發現，鄰近的MoN₄可以調節FeN₄中Fe位點的自旋狀態從高自旋（d_xy²d_yz¹d_xz¹??_??2¹??_??2-??2¹）到中等自旋（d_xy²d_yz²d_xz¹??_??2¹），其中空d軌道和分離的d電子有利于Fe 3d與N 2p軌道的重疊，更有效地激活N≡N鍵。

理論模擬表明，NRR最好發生在FeN₄而不是MoN₄上，Fe自旋態的轉變顯著降低了電位決定步驟的勢壘，有利于N₂的首次加氫。

通過實驗發現，與具有高自旋FeN₄的FePPc和具有MoN₄的MoPPc相比，具有中等自旋FeN₄的FeMoPPC的NRR的法拉第效率（FE）分別提高2.0倍和9.0倍，NH₃產率分別提高2.0倍和17.2倍。

這些見解可能為通過原子調節金屬中心的自旋狀態來開發高效NRR電催化劑提供了新機會。

Boosting Nitrogen Reduction to Ammonia on FeN₄ Sites by Atomic Spin Regulation. Adv. Sci., 2021, DOI: 10.1002/advs.202102915.

https://doi.org/10.1002/advs.202102915

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