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廈大陳嘉嘉AM：用于全陰離子氧化還原液流電池在溫和pH下的POM陽極液

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廈大陳嘉嘉AM：用于全陰離子氧化還原液流電池在溫和pH下的POM陽極液
氧化還原液流電池（RFBs）是最有前景的儲能技術之一，可以將間歇性可再生能源（如太陽能和風能）整合和平衡到現有電網中。然而，開發基于多金屬氧酸鹽(POM)的RFBs以在溫和的pH下運行仍然是一個挑戰。
廈門大學陳嘉嘉等證明了Li5BW12O40簇可以作為穩定的2電子氧化還原陽極電解液，用于基于全陰離子氧化還原對的水系RFBs在3到8的溫和pH范圍內運行。

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圖1. Li5BW12O40基全陰離子RFBs在不同pH下的原位電化學拉曼表征示意圖
基本電化學動力學研究表明，高度可溶且穩定的Li5BW12O40簇在3至8的溫和pH條件下，分別具有約 2.08 * 10-6 cm2 s-1的高擴散系數和約2.5 * 10-2 cm s-1的出色電子轉移速率。原位拉曼光譜和密度泛函理論（DFT）計算表明，{BW12}簇的拉曼位移變化應該是由于W-Ob-W和W-Oc-W在不同氧化還原狀態下鍵長變化引起的集群。
Li5BW12O40的所有上述結構變化和氧化還原化學都是高度可逆的，這使得 Li5BW12O40簇在構建具有不同pH的全陰離子水系RFBs方面具有通用性。此外，陽離子交換Nafion膜也將排斥陰離子氧化還原對的交叉滲透性。

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圖2. 與Li3K[Fe(CN)6]陰極電解液配對的電化學性能
因此，通過與Li3K[Fe(CN)6]陰極電解液偶聯，水系RFBs可以在pH為8和電壓窗口范圍為0-1.2 V的條件下，運行超過300個循環，容量保持率高達95%，平均庫侖效率(CE)超過 99.79%。
同時，Li5BW12O40簇還可以與LiI陰極電解液配對形成 pH 7和pH 3的水系RFBs，它們在電壓窗口范圍為0-1.2 V的條件下循環300次后分別具有94% 和 90% 的容量保持率。

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圖3. 與LiI陰極電解液配對的電化學性能
POM Anolyte for All-anion Redox Flow Batteries with High Capacity Retention and Coulombic Efficiency at Mild pH. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202107425

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