東油/揚大/中科大Small:用于高效無受體脫氫偶聯反應的多相單原子鈷催化劑 2023年10月11日 上午12:19 ? 頭條, 百家, 頂刊 ? 閱讀 20 對單原子催化劑(SACs)中金屬活性位點的基本了解對于高性能催化劑的開發非常重要且具有挑戰性。 基于此,東北石油大學李智君教授,揚州大學王洋副教授,中國科技大學徐倩研究員(共同通訊作者)等人報道了一種簡便的熔鹽輔助方法,通過協同強極化力和金屬-載體相互作用在V2O5上構建可重復使用且高效的多相單原子鈷催化劑(Co1/V2O5)。在醇和胺的無受體脫氫偶聯(ADC)反應中,該催化劑具有優異的催化效率。 本文通過DFT計算探究了該催化劑的電子結構和潛在催化機制。電子局域函數(ELF)結果表明,當孤立的Co原子被固定在V2O5表面時,Co-O鍵的電子結構更加活躍和離域,這種較高的共價性證實了在CO1/V2O5中存在很強的金屬-載體相互作用。 Co1/V2O5和Co團簇/V2O5的電荷密度差分圖也證明了Co原子向附近O原子的電荷轉移。投影態密度(PDOS)也表明Co原子和O原子之間存在強烈的軌道混合。 由于苯甲醇脫氫生成苯甲醛是ADC反應的速率決定步驟,本文進一步研究了Co1/V2O5和Co團簇/V2O5的烷氧基反應路徑和能量分布。首先活化的O-H原子轉移到Co1/V2O5中Co位點附近的O原子上,然后亞甲基上的C-H原子轉移到另一個O原子上生成苯甲醛。 結果表明,Co1/V2O5具有獨特的金屬配位環境和很強的電子金屬-載體相互作用,可以顯著降低苯甲醇脫氫的能壘,從而極大地促進ADC反應。 A Heterogeneous Single Atom Cobalt Catalyst for Highly Efficient Acceptorless Dehydrogenative Coupling Reactions. Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202207941. https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202207941. 原創文章,作者:Gloria,如若轉載,請注明來源華算科技,注明出處:http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/11/ba6e4d4b59/ 催化 贊 (0) 0 生成海報 相關推薦 十年磨一劍,這個團隊,今日再發Nature?。? 2024年6月18日 劉志敏AM:部分氮化Ni納米團簇在超低過電位下實現電催化CO2還原為CO 2023年10月15日 AFM:相變和電子自旋調控對三元氮化物電催化性能的協同作用 2023年10月8日 吉林大學最新MXenes綜述:用于下一代技術的制備策略和構效關系的進展與展望 2023年10月1日 【計算+實驗】頂刊集錦:俞書宏、鞏金龍、侯陽、展思輝、劉茂昌等計算成果 2023年10月3日 IF=60.622,Chem. Rev.:人工智能應用于電池研究:炒作還是現實? 2023年10月23日