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對比Haber-Bosch法，電催化氮還原反應（ENRR）可以消耗更少的能量和更少的CO₂排放。

基于此，上海交通大學莊小東研究員和王富副教授、華東師范大學吳鵬教授、上海應用技術大學韓生教授（共同通訊作者）等人報道了利用等離子體增強化學氣相沉積方法（PECVD）將過渡金屬元素（TMs，Pt、Ru、Pd、Co和Ni）固定在2D導電材料上。其中，Ru單原子和Ru團簇嵌入鈣鈦礦氧化物（LaMO，M=Cr、Mn、Fe、Co和Ni）具有良好的ENRR電催化性能，氨（NH₃）產率高達137.5±5.8 μg h^?1 mg_cat^?1，法拉第效率（FE）達到56.9±4.1%，創造了目前Ru基催化劑的最高記錄。

作者構建了三種模型，分別是Ru單原子、混合態Ru單原子、混合態Ru團簇，以研究LaFeO-Ru高ENRR活性的來源。

在Ru單原子模型中，發現從*NNH到*N + *NH₃的遠端路徑（ΔG=-0.32 eV）為熱力學自發過程，從*NNH到*NHNH₂的交替路徑（ΔG=0.98 eV）為非熱力學自發過程。在混合態Ru單原子模型中，從*NNH到*N + *NH₃的遠端路徑（ΔG=-1.58 eV）為熱力學自發過程，從*NNH到*NHNH₂的交替路徑（ΔG=0.192 eV）為非熱力學自發過程。

在混合態Ru團簇模型中，從*NNH到*NNH₂的遠端路徑（ΔG=0.795 eV）是非熱力學自發過程，從*NNH到*NHNH2的交替路徑（ΔG=-0.242 eV）是熱力學自發過程。結果表明，在兩個Ru單原子體系中都傾向于遠端途徑。

作者比較了三種模型的中間態自由能與ENRR的遠端路徑，以準確理解LaFeO-Ru的機理。對于混合態的Ru團簇，N₂吸附活化步驟是非熱力學自發過程。

此外，混合態模型中Ru單原子N₂吸附活化步驟的ΔG=-1.12 eV，比Ru單原子模型（-1.06 eV）的負值更大。*N₂到*NNH步驟是自由能提升的過程，表明這一步是ENRR中的速率決定步驟（ΔG_RDS）。DFT研究表明，Ru團簇與Ru單原子共存不僅優化了N₂的吸附，而且促進了*N₂到*NNH的步驟。

Embedding Ru Clusters and Single Atoms into Perovskite Oxide Boosts Nitrogen Fixation and Affords Ultrahigh Ammonia Yield Rate. Small, 2023, DOI: 10.1002/smll.202208102.

https://doi.org/10.1002/smll.202208102.

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