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文章簡介

近日，清華大學南策文院士、武漢理工大學王碩副研究員等人在能源材料國際期刊Advanced Energy & Sustainability Research發表題為“Effect of Processing on Structure and Ionic Conductivity of Chlorine-Rich Lithium Argyrodite”的研究論文。

硫銀鍺礦硫化物固體電解質由于其高離子電導率和低成本而越來越受到全固態電池的關注。然而，不同合成路線下富含鹵素的硫銀鍺礦硫化物固體電解質的結構與離子傳輸之間的關系仍然難以捉摸。

在這項工作中，我們系統地研究了合成路線（如退火條件和球磨）對硫銀鍺礦硫化物固體電解質（例如 Li5.5PS4.5Cl1.5、Li5.3PS4.3Cl1.7）的結構、離子電導率和活化能的影響。與高能球磨后退火相比，使用快速干混后退火可以獲得相當的離子電導率。采用這些電解質與單晶 LiNi0.83Co0.11Mn0.06O2配合的固態電池表現出穩定的循環性能，表明富氯硫銀鍺礦硫化物固體電解質是一種很有前途的電解質，未來可應用于全固態電池領域。

主要內容

圖1. 富鹵Li6-xPS5-xCl1+x (0 < x ≤ 0.7)硫化物電解質兩條合成路線示意圖，包括520rpm高能球磨16h后退火，18000rpm快速干混 3 分鐘，然后進行熱處理。Li6-xPS5-xCl1+x的晶體結構圖

圖2. BA-Li5.5PS4.5Cl1.5 和 DA-Li5.5PS4.5Cl1.5 樣品在不同溫度下（a，b）退火 3 小時和（c，d）在 450 °C 下退火不同的持續時間的 X 射線衍射圖。(e) BA-Li5.3PS4.3Cl1.7 和 (f) DA-Li5.3PS4.3Cl1.7 樣品在不同溫度下退火 6 小時后的 X 射線衍射圖。

圖3. (a) BA-Li5.5PS4.5Cl1.5 和 (b) DA-Li5.5PS4.5Cl1.5 樣品在不同溫度（350、400、450、500 和 550 °C）下退火 3 小時的拉曼光譜

圖4. (a) BA-Li5.5PS4.5Cl1.5 和 DA-Li5.5PS4.5Cl1.5 的離子電導率和活化能隨退火溫度變化關系，(b) BA-Li5.5PS4.5Cl1.5 和 DA-Li5.5PS4.5Cl1.5 的離子電導率隨退火持續時間的變化關系，(c) BA-Li5.3PS4.3Cl1.7 和 DA-Li5.3PS4.3Cl1.7 的離子電導率隨退火溫度的變化關系，( d) BA-Li5.3PS4.3Cl1.7 和 DA-Li5.3PS4.3Cl1.7 樣品在 430 °C 下退火 6 小時后的 Arrhenius 圖。

圖5. (a) BA-Li5.5PS4.5Cl1.5-450-3h 樣品的 SEM 圖像和相應的 (b) 硫和 (c) 磷和 (d) 氯 EDX 圖。

圖6. In/InLi | Li5.5PS4.5Cl1.5 | s-NCM83(coated)- Li5.5PS4.5Cl1.5 全固態電池在 0.2 mA cm-2 下在室溫下的循環性能和 (b) 電池在不同循環下相應的放電-充電電壓曲線，(c) 電池經過第 1 次和第 80 次充電后的奈奎斯特圖以及相應的擬合圖。

結論

總之，我們系統地研究了在不使用/使用高能球磨，在不同的退火溫度和持續時間的情況下，合成的硫銀鍺礦硫化物固體電解質（例如 Li5.5PS4.5Cl1.5、Li5.3PS4.3Cl1.7）的結構演變、離子電導率和活化能。我們發現通過快速干混然后退火制備的 Li5.5PS4.5Cl1.5 和 Li5.3PS4.3Cl1.7 SEs 的離子電導率與通過高能球磨合成的電解質的離子電導率相當。

通過快速干混制備的 Li5.5PS4.5Cl1.5 樣品獲得 8.3 mS cm-1 的高離子電導率和 0.32 eV 的低活化能，然后在 450 °C 下退火 3 小時。與Li5.5PS4.5Cl1.5相比，Li5.3PS4.3Cl1.7的最佳退火溫度較低，離子電導率較低，為7.0 mS cm-1。

此外，以 s-NCM83（涂層）和 Li5.5PS4.5Cl1.5 為正極、Li5.5PS4.5Cl1.5 為固體電解質和 In/InLi 為負極的 ASSB 在 0.2 時提供 158 mAh g-2 的穩定容量 80 次循環后的 mA cm-2，表明硫銀鍺礦硫化物固體電解質是全固態電池的有前途的候選者。我們的工作加深了對加工對富氯鋰銀輝石的結構和離子電導率的影響的理解。

文章信息和鏈接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aesr.202200197

原創文章，作者：科研小搬磚，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2023/10/11/be5b35c2c9/

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南策文院士團隊最新AERS：不同制備工藝對富氯硫銀鍺礦硫化物電解質結構與離子電導率的影響

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