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在鋰金屬電池(LMBs)中,由于嚴重的寄生反應,鋰負極和傳統的六氟磷酸鋰(LiPF6)碳酸酯電解液的兼容性很差。

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圖1. KFPB鹽的合成及其對碳酸酯電解液中沉積鋰形態的影響

中科院青能所崔光磊、孫富、崔子立、許高潔等前所未有地合成了一種設計精巧的全氟硼酸鉀(KFPB)添加劑, 以解決上述問題。

一方面,KFPB添加劑可以調節碳酸酯電解液的溶劑化結構,促進Li+-FPB和K+-PF6離子對的形成,其具有較低的未占分子軌道(LUMO)能級;另一方面,FPB陰離子對鋰負極具有很強的吸附能力。因此,陰離子可以在鋰負極表面優先吸附和分解,從而形成導電和堅固的固體電解質間相(SEI)層。

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圖2. 半電池性能

因此,在碳酸酯電解液中只需加入微量的KFPB添加劑(0.03M),就可以完全抑制鋰的枝晶生長,并且Li||Cu和Li||Li半電池在循環中表現出優異的鋰沉積/剝離穩定性。

更令人鼓舞的是,KFPB輔助的碳酸酯電解液可以使高面積容量的LiCoO2||Li、LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)||Li和LiNi0.8Co0.05Al0.15O2(NCA)||Li LMBs具有優異的循環穩定性,顯示出其良好的通用性。

總體而言,這項工作揭示了設計新型添加劑來調節碳酸酯電解液的溶化結構對改善其與鋰負極的界面兼容性的重要性。

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圖3. 全電池性能

A Novel Potassium Salt Regulated Solvation Chemistry Enabling Excellent Li Anode Protection in Carbonate Electrolytes. Advanced Materials 2023. DOI: 10.1002/adma.202301312

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