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王龍祿/夏新年Appl. Catal. B.: 光熱效應和連續熱電子注入協同誘導增強的分子氧活化促進光催化劑有效選擇氧化苯甲醇

王龍祿/夏新年Appl. Catal. B.: 光熱效應和連續熱電子注入協同誘導增強的分子氧活化促進光催化劑有效選擇氧化苯甲醇

分子氧活化(MOA)過程往往是光催化選擇性有機轉化(如芳香醇氧化)的限速步驟。
南郵王龍祿湖南大學夏新年等首次使用光熱催化平臺探索了光熱效應和連續熱電子注入誘導高效MOA的協同作用,并提出了協同作用誘導BA光催化氧化高選擇性和活性機理的新見解。
王龍祿/夏新年Appl. Catal. B.: 光熱效應和連續熱電子注入協同誘導增強的分子氧活化促進光催化劑有效選擇氧化苯甲醇
作者通過簡便的水浴加熱方法成功制備了具有光熱效應的等離子體0D/2D W18O49/ZIS異質結。優化后的W18O49/ZIS異質結在BA氧化為BAD方面表現出優異的催化活性(68.6%)和選擇性(>99.0%),優于純W18O49和ZIS。
W18O49/ZIS異質結顯示出更大的光吸收能力和更快的光生電荷分離和轉移。更重要的是,通過光熱效應和連續熱電子產生的協同作用,MOA在W18O49/ZIS異質結上的效率顯著提高,從而實現了高光催化活性。
王龍祿/夏新年Appl. Catal. B.: 光熱效應和連續熱電子注入協同誘導增強的分子氧活化促進光催化劑有效選擇氧化苯甲醇
另外,W18O49/ZIS異質結表現出優異的穩定性。W18O49/ZIS異質結優異的光催化活性包括三個方面的原因。
一、W18O49的LSPR效應負載將W18O49/ZIS異質結的光吸收邊緣從可見光擴展到近紅外區域,提高了光能的利用率。
二、由于W18O49/ZIS異質結屬于Z型異質結,極大地促進了光生載流子的分離和傳輸效率。
三、基于實驗和DFT計算,分子氧可以通過光熱效應和連續熱電子注入的協同作用高效快速地活化,產生豐富的?O2,從而顯著提高了W18O49/ZIS異質結的BA氧化的光催化活性。
Photothermal effect and continuous hot electrons injection synergistically induced enhanced molecular oxygen activation for efficient selective oxidation of benzyl alcohol over plasmonic W18O49/ZnIn2S4 photocatalyst. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120675

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