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太陽能驅動的生產過氧化氫（H₂O₂）是解決能源和環境危機的一種有前途的方法，但是光合作用制取H₂O₂仍然受到電子-空穴分離效率（η_sep）不足和半導體/溶液界面電荷轉移效率（η_trans）緩慢的限制。

基于此，復旦大學張立武研究員（通訊作者）等人報道了首次以g-C₃N₄納米片（CNNS）為代表，研究了微液滴中光催化生成H₂O₂，其具有合適的能帶結構、對2e^– ORR的高選擇性和含量豐富的優點。測試結果表明，微液滴光催化具有超高的H₂O₂析出速率（20.6 mmol g_cat^?1 h^?1），對比相應的塊體相，性能提高了兩個數量級。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者研究了光催化2e^–-ORR在微液滴空氣-水界面（AWI）附近和本體溶液中的吉布斯自由能變化（?G）。可能由于不同的溶劑化效應（部分溶劑化與完全溶劑化），微滴空氣-水界面和本體溶液之間*-OOH中間體的配位結構不同。更重要的是，在本體溶液中*-OOH還原成H₂O₂的?G為1.25 eV，而在微滴的AWI下為0.97 eV。因此，光催化2e^–-ORR過程在微滴AWI時更具熱力學優勢，將進一步增強反式和加速H₂O₂光合作用。

在較小的微液滴中，光催化分解H₂O₂的速度更快。在AWI處DE_H2O2的反應速率高于微液滴內部，證實了在AWI處的光催化反應速率更快，可能是由于超高的界面電場和界面的部分溶劑化作用。同時，微滴空氣-水界面和內部區域的差異隨著微滴尺寸的減小而縮小，這是因為隨著微滴尺寸的減小，微滴內部AWI區域的百分比和電場強度增大。

Highly Efficient Photocatalytic H₂O₂ Production in Microdroplets: Accelerated Charges Separation and Transfer at Interface. Energy Environ. Sci., 2023, DOI: 10.1039/D2EE03774B.

https://doi.org/10.1039/D2EE03774B.

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復旦張立武EES：提高兩個數量級！微滴高效光催化產生H2O2

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