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張穎/朱永法Appl. Catal. B.: 揭示鉍納米片上電催化CO2還原的活性:邊緣與基面

張穎/朱永法Appl. Catal. B.: 揭示鉍納米片上電催化CO2還原的活性:邊緣與基面
將CO2電化學還原(ECO2RR)為甲酸鹽是實現碳回收的有效方法之一。盡管已經有文獻證明Bi納米片(Bi NSs)在ECO2RR中具有高的甲酸選擇性,仍需要了解Bi NSs真正的活性位點以進一步挖掘Bi NSs催化活性。
江南大學張穎、清華大學朱永法等探究了基面和邊緣取向的Bi NSs的HER和ECO2RR催化活性,以確定復雜的ECO2RR過程中催化劑的活性位點。
張穎/朱永法Appl. Catal. B.: 揭示鉍納米片上電催化CO2還原的活性:邊緣與基面
作者將(004)取向的Bi5O7I NSs和(102)取向的BiOI NSs作為模板,首次通過簡便的電化學剝離方法分別合成基面(003)取向的Bi NSs和邊緣面(012)取向的Bi NSs。
與基面取向Bi NSs相比,邊緣取向Bi NSs表現出更高的HER法拉第效率和電流密度。相反,ECO2RR過程中,基面取向Bi NSs比邊緣取向Bi NSs表現出更大的甲酸FE(超過90%)和電流密度。
張穎/朱永法Appl. Catal. B.: 揭示鉍納米片上電催化CO2還原的活性:邊緣與基面
DFT計算進一步研究Bi NSs的ECO2RR以及HER活性。結果表明,在Bi NSs的基面和邊緣平面上存在非常相近的ECO2RR活性,而在Bi NSs的基面則明顯抑制HER。
實驗結果結合DFT計算證明,增加Bi NSs或Bi基二維催化劑上基面的比例將為抑制HER和提高ECO2RR的選擇性。
Unravelling the electrocatalytic activity of bismuth nanosheets towards carbon dioxide reduction: edge plane versus basal plane. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.12069

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